Оптимизация формы и размеров зерна катализатора в трубчатых реакторах с неподвижным зернистым слоем

• Автор: Кагырманова, Айгана Петровна
• Шифр специальности: 02.00.15
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2009
• Место защиты: Новосибирск
• Количество страниц: 149 с. : ил.

Содержание
Введение

Глава 1. Литературный обзор Математическое моделирование

каталитических процессов в трубчатых реакторах с неподвижным зернистым слоем. Влиниие формы и размеров зерна катализатора на технологические параметры процессов в трубчатых реакторах.

1.1. Математическое описание каталитических процессов в трубчатых реакторах.

1. Зерно катализатора

1.1.2 Слой катализатора

1.1.3 Тепло и массоперенос в неподвижном зернистом слое

1.2. Методика выбора оптимальных размеров зерна катализатора в трубчатом реакторе для экзотермического процесса.

1.3. Интенсификация каталитических процессов в трубчатых реакторах за

счет оптимизации структуры неподвижного зернистого слоя.

1.4. Заключение к литературному обзору и постановка задач диссертации
Глава 2. Моделирование процесса паровой конверсии природного газа с
использованием катализатора сложной формы
2.1. Математическая модель трубчатого реактора.
2.1.1 Кинетика реакций.
2.1.2 Математическое описание зерна катализатора.
2.1.3 Математическое описание процесса в слое катализатора.
2.1.4 Радиальный тепло и массоперенос для зерен катализатора сложной формы
2.1.5 Сопоставление расчетных и экспериментальных данных, полученных в пилотном трубчатом реакторе паровой конверсии природного газа
2.2. Рабочие условия, использованные при моделировании и оптимизации процесса паровой конверсии природного газа.
2.3 Результаты моделирования процесса паровой конверсии природного газа.
2.3.1 Анализ процесса на зерне катализатора
2.3.2 Моделирование процесса в слое катализатора.
2 3.3 Анализ значимости отдельных составляющих математической модели.
2.4. Методика оптимизации размеров гранулы катализатора сложной формы
2.4.1 Критерии эффективности и геометрические характеристики катализаторов сложной формы
I
У
2.4.2 Влияние размеров гранулы катализатора на параметры
теппопереноса
2.4.3 Влияние размеров гранулы катализатора сложной формы на степень использования внутренней поверхности.
2.4.4 Влияние размеров гранулы катализатора сложной формы на критерии эффективности процесса.
2.4.5 Сопоставление эффективности работы катализаторов сложной
формы с оптимальными размерами зерен.
2.5. Заключение.
Глава 3. Моделирование и численная оптимизация промышленного трубчатого реактора селективного окисления аммиака в закись азота с использованием катализатора сложной формы
3.1. Кинетическая модель процесса
3.2. Рабочие условия, использованные в качестве начального приближения при моделировании.
3.2.1 Блоксхема процесса получения
3 2.2 Определение входного состава реакционной смеси
3.2.3 Исходные данные, используемые при моделировании
3.2.4 Технологические ограничения, использованные при моделировании
3.2.5 Сопоставление расчетных и экспериментальных температурных
профилей в пилотном трубчатом реакторе
3.3.Определение основных технологических и конструктивных характеристик трубчатого реактора получения закиси на катализаторах сложной формы с оптимизированными размерами зерен.
3.3 1 Алгоритм оптимизации процесса
3 3.2 Влияние температуры и размеров зерна катализатора на степень использования и селективность процесса по закиси азота.
3.3.3 Выбор оптимальных размеров зерна катализатора для заданного
значения внутреннего диаметра трубки
3.3.4 Выбор оптимальных конструктивных и технологических параметров трубчатого реактора получения закиси азота.
3.4. Интенсификация процесса получения закиси азота в трубчатом реакторе за счет послойной загрузки трубчатого реактора катализатором с варьирующейся активностью.
3.5. Заключение.

Заключение.
Выводы.
Список используемых обозначений
Список литературы


Согласно иерархическому подходу построения математических моделей 5, математическое описание структуры реактора включает пять уровней, содержащих вышеуказанные стадии химического превращения и соответствующие каждому уровню физические процессы переноса тепла и вещества. Транспорт тепла и вещества в зернистом слое осуществляется за счет молекулярной диффузии, теплопроводности реагирующего потока и твердой фазы, а также за счет лучистого теплообмена в слое в случае реакций, протекающих при высоких температурах. При этом преобладающая роль в транспорте тепла и вещества в слое катализатора отводится конвекционному механизму переноса, который в основном определяется гидродинамической обстановкой слоя и его геометрией. На формирование геометрической структуры зернистого слоя в трубчатом аппарате оказывает влияние много факторов. Все эти факторы связаны с неоднородностью упаковки частиц и. При моделировании процессов в трубчатых реакторах основные трудности обычно возникают с адекватным описанием реального неподвижного зернистого слоя, в котором будут учитываться все вышеперечисленные факторы. Для описания комплекса физических и химических процессов в трубчатом реакторе с зернистым слоем катализатора предложены различные классы моделей. Первый, наиболее распространенный тип моделей континуальные модели, где зернистый слой представляется в виде одной или нескольких непрерывных фаз, взаимодействующих между собой, и их описание строится на принципах механики сплошных сред. Второй тип это ячеечные модели,, где зернистый слой рассматривается как массив точек идеального перемешивания с определенными связями между ними. Наибольшей предсказательной силой, но и требующий наибольшего времени для расчетов, обладает третий тип моделей, основанных на численномрешении уравнений НавьеСтокса для баланса массы, импульса и энергии. Численные расчеты гидродинамики потока i i i i позволяют в,деталях рассмотреть сложную геометрическую структуру слоя с учетом химической реакции. Вместе с тем, несмотря па очевидные достоинства этого метода, это довольно трудоемкий путь и пока широко не используется в химической технологии. За последние полвека интенсивного изучения трубчатых реакторов с неподвижным зернистым слоем . Плотности потока тепла и вещества описываются, аналогами, используемых в молекулярнокинетической теории газов законов Фика и Фурье с некоторыми эффективными параметрами переноса вместо молекулярных коэффициентов диффузии и теплопроводности. Так, для неподвижного зернистого слоя из шаров и цилиндров были получены надежные корреляционные зависимости эффективных параметров переноса от свойств газа, твердой фазы и скорости потока 6. Поскольку континуальный подход к описанию процессов тепло и массопереноса в зернистом слое дал полезные для инженерной практики результаты, то далее в диссертации будут рассматриваться математические модели и методы расчета трубчатых реакторов исключительно в рамках данного подхода. Следует отметить, что особое внимание в литературном обзоре уделяется тому, каким образом учитываются геометрические характеристики зерна катализатора форма и размеры при моделировании процессов на отдельном иерархическом уровне. В работах по моделированию процессов на зерне катализатора обычно пренебрегают теплопередачей внутри пористого зерна и используют изотермическую модель 7. С С5 на поверхности частицы. В выражении 1. Д,У2С С
1. Ур и Ар объем и площадь поверхности зерна катализатора, соответственно. Аналитическое решение системы уравнений 1. С кхС к2 и для зерен катализатора простой формы пластинки, цилиндра и сферы. Ниже приведены выражения для расчета степени использования внутренней поверхности зерна в случае реакции первого порядка. ЧаЬ
7с
Ч

1. Тиле, определяемый как
1. В выражении 1. Бесселя. Рис. Зависимость степени использования 7 от параметра Тиле р для катализаторов с различной геометрической формой 7. В работе 8 был проведен анализ выражений и показана независимость наблюдаемой скорости реакции от формы рассматриваемых зерен катализатора, что подтверждается рис.