Закономерности поведения радионуклидов при создании техногенно-геохимического барьера на основе глин

• Автор: Сабодина, Мария Николаевна
• Шифр специальности: 02.00.14
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2008
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 158 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ

СОКРАЩЕНИЯ И ОБОЗНАЧЕНИЯ.

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР

Проблема захоронения радиоактивных отходов

Типы используемых барьеров .

Формы существования и механизмы миграции радионуклидов

в окружающей среде

Взаимодействия на границе водапорода.

Модели описания сорбционных равновесий.

Эмпирические модели.

Модель постоянного коэффициента распределения
Модель изотермы Ленгмюра.
Модель изотермы Генри
Модель изотермы Фрейндлиха.
Модель изотермы ДубининаРадушкевича.
Электростатические модели
Структура и сорбционные свойства глинистых пород
Бетонит.
Структура
Сорбционные свойства.
Глинистые породы
Заключение
ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ
Реактивы и оборудование.
Измерение радиоактивности.
Очистка и приготовление растворов 8и, 7Ир, и ,Сб
Приготовление раствора ПрУ.
Приготовление раствора 8ЩУ1.
Приготовление раствора О.
Определение валентных форм актинидов в растворе методом жидкостной экстракции
Пробоподготовка образцов к анализу различными методами
Мессбауэровская спектроскопия
ПЭМИЛС .
СЭМЭДС анализ
Определение емкости катионного обмена образцов
Проведение сорбционных экспериментов
Бентонит.
Горные породы.
Песчаноглинистые породы.
Определение форм нахождения радионуклидов в твердой фазе
Изучение коллоидообразования ЫрУ и У1 в системе вода бентонит
Изучение растворимости гидроксида Ыр1У и 11У в поровой воде бентонита. Изменение форм нахождения радионуклидов в твердой фазе с течением
времени
Термодинамическое моделирование.
ГЛАВА 3. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ
3.1. Бентонит, как материал для создания противомиграциоиного барьера
Характеристика бентонита
Сорбционные свойства бентонита
Кинетика сорбции
Зависимость сорбции от .
Зависимость сорбции от концентрации радионуклидов.
Формы нахождения радионуклидов в бентоните
Геохимические свойства поровых вод бентонита
Степень окисления Ир и и в системе поровая вода бентонит
Коллоидообразование ИрУ и СVI в системе поровая вода бентонит
Растворимость гидроксидов Лр1У, иIV в поровых водах бентонита
3.2. Вмещающие горные породы.
Характеристика горных пород.
Сорбционные свойства измельченных горных пород
Кинетика сорбции
Зависимость сорбции от .
Формы нахождения радионуклидов в горных породах.
Сорбция ИрУ ненарушенными горными породами
Метадиабаз.
Амфиболит
Сорбции иУ1 ненарушенными горными породами
Метадиабаз.
Амфиболит
Сорбция коллоидных частиц бентонита, содержащих ИрУ, ненарушенными
горными породами.
3.3. Песчаноглинистые породы, как материал для создания противомиграциониого
барьера
Характеристика пссчаноглииистых пород.
Определение катионообменной емкости образцов песчаноглинистых пород
Микроскопическое исследование образцов Корниловского месторожденияЛ
Микроскопическое исследование образцов Заварзинского месторождения
Исследования форм нахождения Бе в образцах Корниловского мсторождсния
Мессбауэровская спектроскопия.
ПЭМИЛС.
Определение химических форм железа в образцах.
Сорбционные свойства песчаноглинистых пород
Кинетика сорбции
Зависимость сорбции от и ЕН раствора.
Формы нахождения радионуклидов в песчаноглинистой породе.
Влияние поверхностных пленок соединений ГеШ на сорбцию
радионуклидов.
Влияние временного фактора на противомиграционные свойства барьера
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОД
ПРИЛОЖЕНИЯ.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ


Результаты работы были представлены на семинарах кафедры радиохимии Химического факультета МГУ и ИФХЭ РАН. Автор принимала участие в Первой Российской школе по радиохимии и ядерпым технологиям Озерск, и в 4ой летней школе ii i ii, организованной институтом трансурановых элементов Германия, Карлсруе, . Рациональное природопользование, сентября , Ярославль. Автор награждена дипломами диплом I степени на Международной конференции ii , Мариинские Лазны, Чехия, апрель и Молодежной конференции Ломоносов , а так же дипломом и III степени на Молодежных конференциях Ломоносов и Ломоносов соответственно. В году автор удостоена премии имени В. И. Спицына среди молодых ученых ИФХЭ РАН и первой премией среди молодых ученых ИФХЭ РАН в году. Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ грант 8а и 9а и МНТЦ грант . Диссертационная работа изложена на 8 страницах машинописного текста, включая рисунков и таблиц. Диссертация состоит из введения, трех глав, выводов и списка цитируемой литературы 9 ссылок. ГЛАВА 1. Сложность проблем, которые возникают при обращении с РАО, определяется большим количеством накопленных отходов различного уровня активности и содержанием в них долгоживущих радионуклидов. Также на принятие решений влияют национальные нормативы и политика в области обращения с РАО, действующая в каждой стране. К ВАО относится и отработанное ядерное топливо ОЯТ, если его дальнейшая переработка признана нецелесообразной. Принятая схема обращения с жидкими и гетерогенными РАО включает их временное хранение в специальных емкостях, иммобилизацию в матрицы различного типа, приповерхностное хранение отвержденных отходов и их подземное захоронение. Подземное захоронение РАО рассматривается как наиболее экономически и технически приемлемый способ завершения ядерного топливного цикла 1. В зависимости от уровня активности возможна реализация различных вариантов геологического захоронения РАО и ОЯТ. В России осуществляется захоронение жидких РАО в глубинные проницаемые песчаноглинистые водонасыщенные горизонты. Результаты, полученные за лет эксплуатации полигонов захоронения, свидетельствуют о безопасности такого способа обращения РАО 2, 3. Во многих странах технология захоронения реализована только для отвержденных НАО и САО. Варианты захоронения таких отходов приведены в табл. Приповерхностное захоронение МАГАТЭ определяет как захоронение радиоактивных отходов с инженерными барьерами в приповерхностные хранилища на уровне земли или ниже уровня земли 4. На такие хранилища могут
воздействовать долгосрочные изменения климата, и этот эффект должен приниматься во внимание при обосновании их безопасности. Таблица 1. Приповерхностные захоронения на уровне земли, находящиеся в эксплуатации Дригг в Уэльсе Великобритания, только длянизкоактивных отходов, ЕльКабрил Испания, Центр Любе Франция, Роккасе Мура Япония. Приповерхностные захоронения ниже уровня земли, находящиеся в эксплуатации Форсмарк Швеция, глубина захоронения составляет метров под дном Балтийского моря, атомные электростанции Олкилуото и Ловииса Финляндия, где глубина каждого захоронения составляет около 0 метров. В настоящее время площадки для хранилищ отвержденных РАО и ОЯТ выбраны в Финляндии и США, исследуются глинистые толщи для размещения РАО и ОЯТ в Швейцарии, скальные массивы в России 5, 6. Для включения В АО в твердую матрицу рассматривается возможность применения различных материалов. Реализована технология включения ВАО в алюмофосфатное и боросиликатное стекло 7. Рассматриваются альтернативные процессы иммобилизаци ВАО, например, использование керамики 8, минералоподобных матриц, способных прочно удерживать радионуклиды синрок, цирконолит, муратаит 9. В соответствии с действующими требованиями радиационной и технологической безопасности, а также учитывая возможность последующего использования отработавшего топлива, процесс захоронения ВАО и ОЯТ осуществляется в три этапа. На нервом этапе происходит обработка ВАО с целью уменьшения их объема и перевода в форму, наиболее подходящую для длительного хранения отверждение.