Формирование наночастиц золота в цеолитных матрицах

• Автор: Тузовская, Инга Владимировна
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2005
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 119 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ
Введение .

Глава 1. Литературный обзор .

1.1. Практическое применение дисперсного золота.

1.2. . Особенности цеолитов как матрицы, используемой для

стабилизации металлов в высокодиспсрсном состоянии .

1.3. Электронное состояние нанесенного золота

1.4. Заключение к главе 1

Глава 2. Экспериментальные методы формирования дисперсного

золота в цеолитах и методы их исследования.

2.1. Приготовление системы Аицеолит

2.2. Методы исследования
Глава 3. Структурные исследования системы Аицеолит.
3.1. Морфология и кристалличность цеолитов .
3.2. Наночастицы .
ж 3.2.1 Распределение частиц металла по размерам .
3.3. Распределение частиц золота по поверхности и в объеме
цеолита .
3.4. Выводы по главе 3 .
Глава 4. Электронное состояние золота в цеолитах .
4.1. Идентификация дисперсных частиц золота при помощи электронной спектроскопии диффузного отражения .
ь 4.1.1. Оптические свойства наиочастиц золота системы Аицсолит
4.1.2. Характеристика ионных состояний золота методом ЭСДО
4.1.3. Идентификация кластеров методом ЭСДО.
4.2. ИКспсктры адсорбированного СО системы цеолит
4.4. РФЭС в цеолитах .
4.5. Идентификация типов окисленных состояний методом ТПВ .
4.6. Выводы по главе 4 .
Глава 5. Влияние параметров па вклад различных состояний золота
5.1. Тип цеолита .
5.2. Температура и среда обработки .
5.3. Молярное отношение цеолита i .
5.4. Тип обмениваемого катиона цеолита .
5.5. Модифицирование ионами натрия .
v 5.6. Время хранения на воздухе
5.7. Выводы по 5 главе
Выводы .
Литература


Показано, что малые кластеры в цеолитах стабилизируются в каналах и полостях и имеют характеристические полосы поглощения ЭСДО в области 00 нм. Выявлено, что от до Аи стабилизируется на поверхности цеолита и при восстановительной обработке агрегирует, образуя нейтральные наночастицы Аит т размером от 1,5 до нм. Впервые подробно изучены особенности стабилизации дисперсного золота в цеолите в зависимости от ряда факторов. Выявлены факторы, позволяющие регулировать вклад различных состояний золота в исследуемых цеолитах тип цеолита, соотношение ЗЮгАЬОз, тип обмениваемого катиона температура и среда обработки. Разработан метод синтеза дисперсного золота с высокой степенью дисперсности, определен ряд его спектральных характеристик. Выявленные в диссертации условия стабилизации золота в различных состояниях позволяют регулировать состояние золота в цеолитах путем варьирования широкого ряда параметров температуры восстановления, тип цеолита, и т. Полученные системы можно рекомендовать для изучения каталитических свойств и биологической активности. Грант Президента Российской Федерации МД4. Проект Мексиканского Национального Комитета 6. Проект Мексиканского Государственного Автономного Университета ГЫ . Университета 1Ы. В диссертационной работе автором разрабатывался метод синтеза систем золотоцеолит, готовились все образцы, проводился анализ методами ЭСДО, ТПВ. Автор принимал творческое участие в постановке задач, разработке методики экспериментов, проведении
измерений, обработке и интерпретации результатов. Автором сформулированы основные выводы диссертации. Энсенада, Мексика, тая конференция Североамериканского каталитического общества Канкун, Мексика, Международный симпозиум по физике, химии и применению наноструктур Минск, Белоруссия, Российскоамериканском семинаре Успехи в понимании и применении катализаторов, Москва, тая конференция по изучению физикохимии поверхности Ливерпуль, Англия, Международная конференция по изучению, технологиям и промышленному применению золота Ванкувер, Канада, , тый международный конгресс но катализу, Париж, Франция, . Оуб. По результатам исследований опубликовано научных работ. Из них 2 статьи в рецензируемых изданиях, 4 сгатьи . Диссертация состоит из общей характеристики работы, 5ти глав, заключения, списка литературы. Она изложена на 9 страницах, содержит рисунков, 3 таблицы. Список литературы включает 9 наименований. Методика получения высокодисиерсного золота ионным обменом аммиачного комплекса с цеолитами и последующим восстановлением, подходящая для цеолитов различных типов морденитов, цеолитов Бета, цеолитов У и др. Предполагается наиболее вероятным стабилизация и в каналах морденита и цеолита Бета и 8, , в больших полостях цеолита . Характеристические сигналы дисперсных частиц золота в цеолитах наночастиц, малых кластеров, катионных состояний методами ЭСДО, ИК СО, РФЭС, позволяющие идентифицировать их в дальнейшем в других нанесенных системах золота. Формирование изолированных ионов, кислородных соединений золота и малых кластеров во время процедуры ионного обмена. Предполагаемый механизм образования восстановленных частиц золота во время процедуры ионного обмена разложение комплекса под действием света, или при восстановлении его аммиаком. Восстановление изолированных ионов и кислородных соединений золота до наночастиц, а также заряженных кластеров до нейтральных при прокалке на воздухе, в водороде, аргоне. Особенности стабилизации дисперсного золота в цеолите в зависимости от ряда факторов типа цеолита, соотношения БЮгАОз, типа обмениваемого катиона температуры и среды обработки, модифицирования ионами натрия, времени хранения на воздухе. И в частности особенности стабилизации малых кластеров в цеолитах такие как термическая устойчивость но крайней мере до 0С, окислясмость кислородом воздуха со временем, хорошая стабилизация внутри цеолитов, вероятно, за счет плотного облегания стенками каналов и полостей, а также при помощи брэнстсдовских кислотных центров за счет мостиковых связей 0НАил.