Катализаторы для окислительно-восстановительного взаимодействия оксидов азота и углерода (II)

• Автор: Кожахина, Анна Владимировна
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2008
• Место защиты: Саратов
• Количество страниц: 135 с. : ил.

Содержание
Введение

Глава 1. Литературный обзор

1.1. Комплексная очистка газовых выбросов от оксидов азота,

углерода II и углеводородов

1.1.1. Неселективная восстановление оксидов азота горючими

газами

1.1.2. Селективное восстановление оксидов азота

азотсодержащими восстановителями

1.2. Катализаторы очистки газовых выбросов от оксидов азота,

углерода и углеводородов

1.2.1. Катализаторы на основе благородных металлов
1.2.2. Метпллоксидные катализаторы
1.2.3. Цеолиты
1.2.4. Блочные катализаторы
1.2.5. Каталитические системы в виде механических смесей
1.3. Механизмы реакций 0 СО и 0 СпНга
1.3.1. Механизмы восстановления оксидов азота монооксидом
углерода на оксидных катализаторах
1.3.2. Механизм восстановления оксида азота монооксидом
углерода на катализаторах, содержащих металлы платиновой
группы
1.3.3. Механизм реакции селективного каталитического
восстановления 0углеводородами
Глава 2. Экспериментальная часть
2.1. Описание установки и методик проведения опытов
2.2. Реактивы и оборудование
2.3. Характеристика и методы приготовления катализаторов
2.4. Физикохимические методы исследования катализаторов
Выводы к главе 2
Глава 3. Промышленные металлоцемептные катализаторы
окислительновосстановительного обезвреживания газов
3.1. Каталитическая активность промышленных
металлоцементных катализаторов
3.2. Механическое и механохимическое смешивание
промышленных цементсодержащих катализаторов
3.2.1. Влияние ультразвука на каталитические процессы
3.2.2. Ультразвуковое воздействие на промышленные
цементсодержащие катализаторы
Выводы к главе 3
Глава 4. Разработка алюмоникельмедных катализаторов
детоксикации газовых выбросов
4.1. Исследование активности алюмоникельмедных
каталитических систем
4.2. Ультразвуковое воздействие в процессе приготовления
алюмоникельмедных катализаторов
4.3. Влияние условий предварительной термической обработки и
изменения объемной скорости подачи исходного газа на
активность алюмоникельмедных катализаторов
Выводы к главе 4
Глава 5. Влияние состояния поверхности катализаторов на их
активность в реакции окислительновосстановительного
обезвреживания газов
Выводы к главе 5
Выводы
Приложение
Список литературы


Хотя СКВпроцесс в настоящее время является единственным промышленным процессом очистки кислородсо,держащих выбросов стационарных источников от оксидов азота и успешно используется в промышленно развитых странах Запада, при его применении возникают проблемы проскока аммиака другого загрязнителя воздуха, коррозии оборудования и его высокой стоимости. Поэтому желательно иметь альтернативный аммиаку селективный восстановитель, в качестве которого были предложены углеводороды УВ и процесс, получил название новый СКВпроцесс или СКВ x УВ. Особое внимание уделяется использованию метана как селективного восстановителя x поскольку метан основной компонент природного газа, который используется как энергоноситель во многих энергетических и газотурбинных установках. С практической точки зрения этот процесс интересен тем, что восстановители содержатся в самих продуктах сгорания, поэтому его еще называют безреагентным методом очистки. Одним из требований, предъявляемых к каталитическим нейтрализаторам, является низкое газодинамическое сопротивление, что определяет необходимость изготовления катализаторов в виде пластин или блоков сотовой структуры. Поэтому создание нового поколения катализаторов для охраны окружающей среды включает разработку катализаторной массы и технологии ее формования в блоки сотовой структуры в случае монолитных контактов или разработку носителя в виде блоков сотовой структуры и нанесение на него активных компонентов в случае нанесенных катализаторов. Снижение токсичности выхлопных газов двигателей внутреннего сгорания ДВС за счет сокращения количества выбросов ЫОх и СО может быть достигнуто изменением режима работы двигателя. Однако более весомые результаты могут быть получены, когда ингредиенты промышленных газовых выбросов и выхлопных газов автомобилей подвергают каталитическому превращению в безвредные химические соединения, такие как элементарный азот, вода и диоксид углерода. К0 2С0 2С К2. Указанные реакции протекают лучше при температурах более 0 С 6. ЫО 2Н2 И2 2ИгО. В присутствии кислорода восстановление оксидов азота монооксидом углерода замедляется и практически полностью прекращается при стехиометрическом отношении СО и . Восстановление 0 с помощью монооксида углерода ключевая стадия каталитического контроля выбросов оксидов азота мобильных источников в первую очередь автомобильных выхлопов. С0 Ы К2С. В качестве восстановителя оксидов азота также были предложены углеводороды УВ, и процесс получил название новый СКВпроцесс или СКВ ЫОх УВ. Особое внимание уделяется использованию метана как селективного восстановителя 0, поскольку метан основной компонент природного
газа, который используется как энергоноситель во многих энергетических и газотурбинных установках. Метан является наиболее перспективным восстановителем оксидов азота. Для очистки газов от ИОх путем неселективного восстановления метаном применяли различные катализаторы на основе благородных металлов 9. Учитывая, что метан трудно активируется изза высокой прочности связи СН 4,2 Джмоль, использование его в качестве селективного восстановителя весьма проблематично, поскольку для большинства ранее применявшихся катализаторов в основном реализуется реакция взаимодействия его с кислородом, присутствующим в газе . В этом процессе количество подаваемого восстановителя природного газа, практически не зависит от колебаний концентрации 0, в отходящих газах, а определяется только содержанием кислорода в потоке. В условиях, когда в продуктах сгорания топлив содержится кислород, каталитическое восстановление оксидов азота возможно за счет использования аммиака благодаря его селективному взаимодействию с оксидами азота. Было сделано несколько предложений использовать другие азотсодержащие восстановители, мочевину или циануровую кислоту, но благодаря доступности и легкости использования на практике применяется аммиак 5. Ш3 4Ш 4 6Н. Восстановление ускоряется в присутствии кислорода. Роль кислорода заключается в реокислснии поверхности катализатора, которая переходит в восстановленную форму при адсорбции аммиака. Ш3 2 Ы, 0 Н. Кроме того, большинство применяемых катализаторов например, традиционные ванадийтитановые увеличивают скорость реакции окисления диоксида серы до Б, которая также нежелательна.