Процесс получения диметилового эфира из синтез-газа на промышленных катализаторах синтеза и дегидратации метанола

• Автор: Косова, Наталья Ивановна
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2011
• Место защиты: Томск
• Количество страниц: 120 с. : ил.

ОГЛАВЛЕНИЕ

СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР.

1.1. Перспективы и направления переработки синтезгаза

1.2. Диметиловый эфир как перспективное сырье и топливо.

Состояние проблемы

1.2.1. ДМЭ как химическое сырье.

1.2.2. ДМЭ как топливо

1.3. Методы получения диметилового эфира

1.4. Катализаторы переработки синтезгаза в диметиловый эфир

1.4.1. Катализаторы синтеза метанола
1.4.2. Катализаторы дегидратации метанола до ДМЭ
1.4.3. Бифункциональные катализаторы получения ДМЭ
из СО и Н2.
1.5. Механизм реакции превращения синтезгаза в диметиловый
2. ОБЪЕКТЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ
2.1. Катализаторы.
2.2. Исследование каталитической активности катализаторов.
2.2.1. Определение каталитической активности образцов.
2.2.2. Количественный анализ продуктов процесса.
2.3. Физикохимическое исследование каталитических систем.
2.3.1. Определение удельной поверхности и пористости синтезированных каталитических систем
2.3.2. Рентгенофазовый анализ.
2.3.3. Растровая электронная микроскопия
2.3.4. Температурнопрограммированное восстановлениеокисление.
2.35 Термогравиметрия.
2.3.6. ИКснектроскопия.
2.3.7 Температурнопрограммированная десорбция.
2.3.8. Массспектрометрический анализ
ГЛАВА 3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ.
3.1. Каталитические свойства образцов
3.1.1. Методика восстановления катализатора получения метанола.
3.1.2. Способ загрузки катализаторов.
3.1.3. Влияние внешнего давления.
3.1.4. Температура.
3.1.5. Влияние объемной скорости сырья.
3.1.6. Мольное соотношение сырья Н2СО.
3.1.7. Стабильность работы катализатора
3.2. Изменение структуры и состава образцов в ходе катализа
3.2.1. Темперагурпопрограммированное восстановление4 водородом
3.2.2. Фазовый состав.
3.2.3. Пористость образцов.
3.2.4. Морфология поверхности катализаторов .
3.2.5. Кислотноосновные свойства поверхности катализаторов
3.3. Изучение характера взаимодействия основных реагентов и продуктов на поверхности катализаторов 1 и уА1
методом ТПДМС.
3.3.1. Взаимодействие основных участников процесса получения
ДМЭ с поверхностью катализатора синтеза метанола 1.
3.3.2. Катализатор уА для дегидратации метанола до ДМЭ
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ


В России задача производства ДМЭ в промышленном масштабе была поставлена Азот г. Новомосковск Тульской области и решена ООО НПК АлвигоКС и ГНИЛИ Химтехнология г. Северодонецк в г. При получении диметилового эфира из метанола его содержание в метанолесырце составляет около , производительность по ДМЭ 4 кгч 6. В то же время практический опыт эксплуатации промышленных установок синтеза ДМЭ из синтезгаза по интегральной технологии почти отсутствует. Нет готовых технических решений и хорошо отработанных технологий. Серийный выпуск промышленного катализатора синтеза ДМЭ не налажен, так же как и отсутствует опыт его эксплуатации. Отсутствуют разработки методов анализа состава ДМЭ, полученного по промышленной технологии из синтезгаза 7. В России нет промышленного. ДМЭ из синтезгаза. Таким образом, решение проблем, касающихся оптимизации технологии получения ДМЭ, актуально, что и определило цель и задачи диссертационного исследования. Цель работы. Определение параметров процесса получения диметилового эфира из СО и Н2 на промышленных катализаторах синтеза метанола , II и его дегидратации уА, а также детализация характера взаимодействия реагентов Н2, СО, С, СН3ОН, ДМЭ с поверхностью катализаторов и уА. Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи. Определить влияние параметров процесса давление, температура, объемная скорость, мольное отношение Н2СО на эффективность и стабильность работы промышленных катализаторов. Исследовать влияние способа организации каталитического слоя на показатели процесса получения диметилового эфира из СО и Н2. Детализировать характер взаимодействия Н2, СО, С, СН3ОН, ДМЭ с поверхностью катализаторов. Впервые исследован процесс получения диметилового эфира из СО и Н2 на промышленных катализаторах. II и его дегидратации уА при их послойной загрузке. Установлено что увеличение давления, температуры, мольного соотношения, Н2СО, уменьшение объемной, скорости приводят к увеличению конверсии СО в процессе получения ДМЭ из СО и Н2 при послойной загрузке промышленных катализаторов синтеза метанола и его дегидратации. Показало, что в условиях катализа происходит изменение фазового состава, уменьшение удельной поверхности и увеличение среднего диаметра пор катализатора синтеза метанола 1. Структура уА в ходе процесса сохраняется. Впервые установлена оптимальная температура для получения ДМЭ из СО и Н2 при послойной загрузке промышленных катализаторов синтеза и дегидратации метанола. Практическая значимость работы. Полученные результаты представляют интерес для промышленных предприятий, реализующих процессы переработки природного газа в метанол и другие продукты органического синтеза. СО и Н2. Способ организации каталитического слоя, заключающийся в послойной загрузке с промежуточным смешанным слоем промышленных катализаторов. Закономерности влияния основных параметров давление, температура, объемная скорость, мольное соотношение Н2СО на. ДМЭ из СО и Н2 при послойнойзагрузке с промежуточным смешанным слоем, промышленных катализаторов. Особенности изменения фазового состава, морфологии, удельной поверхности, пористости, кислотности катализаторов, в процессе конверсии СО и1Н2 до ДМЭ. Характер взаимодействия основных участников процесса получения ДМЭ с поверхностью катализаторов синтеза метанола , II и его дегидратации уА. Личный вклад автора в работу состоял в общей постановке задач, активном участии в проведении экспериментальных исследований, анализе и интерпретации полученных данных, написании статей. Апробация работы. Химия и химическая технология в XXI веке Томск, . П9, П 8, П и ГК . ФЦП Научные и научнопедагогические кадры инновационной России на гг. ФЦГ Исследования и разработки по приоритетным направлениям развития научнотехнического комплекса России на годы. Публикации. ВАК, 5 в научных трудах и материалах конференций. Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, выводов и списка цитируемой литературы, изложена на 0 страницах машинописного текста, содержит рисунка, таблиц и 3 приложения. Список литературы включает 6 наименований.