Разработка технологии иммобилизации радиоактивных отходов с использованием материалов на основе минерального сырья

• Автор: Пискунов, Владимир Маркович
• Шифр специальности: 05.17.02
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2014
• Место защиты: Санкт-Петербург
• Количество страниц: 145 с. : ил.

ОГЛАВЛЕНИЕ
ВВЕДЕНИЕ
ГЛАВА 1 АНАЛИТИЧЕСКИЙ ОБЗОР СОВРЕМЕННЫХ МЕТОДОВ ИММОБИЛИЗАЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ АЭС

1.1 Источники образования и классификация жидких радиоактивных отходов на АЭС

1.2 Объемы накопленных в России ЖРО и темпы их переработки

1.3 Методы отверждения ЖРО

1.3.1 Процессы и методы изоляции радионуклидов от окружающей среды

1.3.2 Дистилляционные методы переработки ЖРО

1.3.3 Анализ существующих технологий кондиционирования

радиоактивных отходов

1.4 Бетоны на основе магнезиального вяжущего
1.4.1 Затворители для магнезиального вяжущего
1.4.2 Твердение каустического магнезита и особенности формирования структуры магнезиального камня
1.4.3 Структура продуктов твердения магнезиального вяжущего
1.4.4 Стабильность продуктов твердения магнезиального вяжущего
1.4.5 Возможности модифицирования магнезиального вяжущего
ВЫВОДЫ ПО ГЛАВЕ
ГЛАВА 2 МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ МАТРИЦ ИЗ МИНЕРАЛЬНЫХ ВЯЖУЩИХ
2.1 Объект исследования
2.2 Характеристика используемых материалов
2.2.1 Природные неорганические сорбенты
2.2.2 Синтетические ферроцианидные сорбенты
2.2.3 Минеральное сырье для изготовления магнезиальных матриц
2.2.4 Оценка химического и радионуклидного состава кубовых остатков в емкостях хранения ЖРО на предприятии СЗР ФГУП «РОС РАО».

Определение значимых катионов и анионов в смеси
2.3 План проведения экспериментальных исследований характеристик материалов на основе минерального сырья с целью их применения для иммобилизации РАО
2.4 Методика проведения экспериментов
2.4.1 Методы испытаний и исследований
2.4.2 Методика изготовления цементных компаундов
2.4.3 Методика изготовления магнезиальных компаундов
2.4.4 Методика испытаний компаундов на выщелачивание радионуклидов
2.5 Контроль активности цезия-
ГЛАВА 3 РАЗРАБОТКА ТЕХНОЛОГИИ ИММОБИЛИЗАЦИИ
ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ В МАТРИЦЫ
НА ОСНОВЕ МАГНЕЗИАЛЬНЫХ ВЯЖУЩИХ
3.1 Исследование процессов иммобилизации радиоактивных отходов в матрицы из магнезиальных вяжущих
3.1.1 Исследование качества компаундов в зависимости от
компонентного состава отверждаемых смесей
3.1.2 Исследование механической устойчивости отвержденных компаундов с включением КО спецпрачечных в зависимости от соотношения основных компонентов ММСК (ПМК:М§С12)
3.1.3 Исследование образцов на механическую прочность при сжатии в зависимости от времени и условий выдержки компаундов
3.1.4 Исследования химической устойчивости полученных образцов в зависимости от вида сорбента
3.1.5 Исследование влияния неорганических селективных сорбентов на скорость выщелачивания цезия-137 из магнезиальных компаундов
3.1.6 Определение максимальной степени наполнения магнезиальных
компаундов сухими радиоактивными солями КО спецпрачечных
ВЫВОДЫ ПО ГЛАВЕ

ГЛАВА 4 ОПТИМИЗАЦИЯ СОСТАВА И ТЕХНОЛОГИЧЕСКИХ
ПАРАМЕТРОВ МАГНЕЗИАЛЬНЫХ МАТРИЦ
4Л Математическое планирование эксперимента
4.2 Исследование влияния бентонито-цеолитовой глины на скорость выщелачивания цезия-137 из магнезиальных компаундов
4.3 Исследование влияния синтезированного в цементной матрице сорбента ферроцианида никеля-калия на скорость выщелачивания
цезия-137 из магнезиальных компаундов
4.4 Исследование влияния модифицирующих добавок на наполняемость магнезиального матрицы сухими радиоактивными солями
4.5 Оптимальные технологические параметры нового композиционного
материала магнезиальных матриц
ВЫВОДЫ ПО ГЛАВЕ
ГЛАВА 5 АППАРАТУРНОЕ ОБЕСПЕЧЕНИЕ ПРОЦЕССА ИММОБИЛИЗАЦИИ ЖРО В МАГНЕЗИАЛЬНЫЕ МАТРИЦЫ
5.1 Технологическая схема и рекомендации по производству матриц
на основе магнезиальных вяжущих
5.1.1 Типовая технологическая схема и компоновка оборудования
для цементирования
5.1.2 Технические требования к оборудованию установки цементирования
5.2 Технологическая схема процесса иммобилизации КО ЖРО в матрицы из магнезиальных вяжущих
5.3 Технико-экономические аспекты ввода в эксплуатацию универсальной установки по цементированию КО ЖРО в матрицы из минеральных вяжущих
5.4 Апробация технологии иммобилизации ЖРО в магнезиальные
матрицы
ВЫВОДЫ ПО ГЛАВЕ
ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В работе [65] рассмотрены условия включения модельных растворов, имитирующих нитратные и нитратно-боратные кубовые остатки АЭС, в матрицы на основе оксихлорида магния (ОХМ) и фосфата калия-магния (ФКМ). Солесодержание модельных растворов - до 600 г/л. ОХМ представляет собой соединение состава (2-4)MgO•MgCl2■(10-18)H2O.
Применение оксихлорида магния позволяет получать материалы, содержащие до 29% солей с прочностью до 20,1 МПа. Прочность матрицы на основе ОХМ максимальна при содержании 20% солей. При выщелачивании цезия-137 из отвержденных образцов ОХМ любого состава и солесодержания за первые 10 дней вымывается более 90% активности. Включение в матрицу сорбентов на цезий-137 - клиноптилолита, бентонита, ферроцианида никеля-калия позволяет снизить выщелачивание до 1% за то же время. ФКМ представляет собой состав Ю^РО^бНгО.
При введении в него нитратных кубовых остатков получены матрицы, содержащие до 22% солей, с прочностью до 9.8 МПа. Причем их прочность растет с ростом содержания в них солей. Увеличение доли MgO на 10-20% по сравнению со стехиометрическим количеством, или введение 2-3% масс, наноразмерного кремнезема с размером частиц порядка 100 нм повышает прочность матрицы в 1.3-1.7 раза.
Для нитратно-боратных кубовых остатков увеличение доли MgO по сравнению со стихеометрическим, является единственным способом получения материалов с требуемой прочностью. Выщелачивание цезия-137 из матрицы за 90 суток составляет 10-20%, а при добавке ферроцианида никеля-калия - 0,2-0,1%.
Внесение алюмосиликатных сорбентов на цезий-137 не эффективно для понижения выщелачивания цезия-137 из компаундов ФКМ. На основании проведенных исследований сделан вывод о том, что использование ОХМ и ФКМ для отверждения высокосолевых кубовых остатков АЭС позволяет снизить количество вторичных отходов в 2-3 раза по сравнению с использованием для этих целей портландцемента. Это позволяет рекомендовать ОХМ и ФКМ в качестве перспективных матриц для иммобилизации низко- и среднеактивных