Микросферические сорбенты на основе ценосфер для иммобилизации жидких радиоактивных отходов в минералоподобной форме

• Автор: Верещагина, Татьяна Александровна
• Шифр специальности: 05.17.01
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 2013
• Место защиты: Красноярск
• Количество страниц: 375 с. : ил.

Оглавление

Список сокращений и условных обозначений

Введение

Глава 1. Литературный обзор

1.1. Составы и объемы жидких радиоактивных отходов ядерного энергопромышленного комплекса в России и за рубежом

1.1.1. Жидкие радиоактивные отходы от переработки ОЯТ

1.1.2. Жидкие радиоактивные отходы, возникающие при радиационных авариях и их ликвидации
1.1.3. Основные принципы обращения с жидкими радиоактивными отходами и методы их кондиционирования

1.1.4. Критерии выбора матрицы для геологического захоронения РАО

1.2. Матричные материалы для иммобилизации высокоактивных и трансурановых отходов

1.2.1. Типы матриц для иммобилизации В АО и актиноидов

1.2.2. Стеклоподобные матрицы на основе однофазных стекол
1.2.3. Стеклокерамические матрицы
1.2.4. Кристаллические керамические и минералоподобные матрицы
1.2.5. Получение прекурсоров керамических форм РАО
1.3. Неорганические ионообменные материалы в качестве прекурсоров керамических форм РАО: получение, структурные особенности и сорбционные свойства
1.3.1. Ионообменные материалы с туннельной структурой
1.3.2. Ионообменные материалы со слоистой структурой
1.3.3. Гексацианоферраты (ферроцианиды) переходных металлов
1.3.4. Соли гетерополикислот
1.4. Побочные продукты экстракционной переработки отработавшего ядерного топлива на основе нерастворимых соединений Мо и Zr
1.4.1. Образование осадков на основе соединений молибдена и циркония
в процессе радиохимической переработки ОЯТ
1.4.2. Матричные материалы для локализации осколочного молибдена
1.5. Пористые неорганические материалы на основе микросфер
1.5.1. Пористые неорганические материалы в качестве прекурсоров керамических форм ВАО

1.5.2. Получение пористых неорганических материалов на основе
микросфер
Выводы из литературного обзора и постановка задач
ГЛАВА 2. Экспериментальная часть
2.1. Исходные материалы и реактивы
2.2. Получение ценосфер стабилизированного состава из концентрата ценосфер Новосибирской ТЭЦ-5 (лабораторная схема разделения)
2.3. Получение ценосфер стабилизированного состава из концентратов ценосфер Новосибирской ТЭЦ-5 и Томь-Усинской ГРЭС (укрупненная схема)
2.4. Получение блочного пористого материала на основе ценосфер
2.4.1. Получение блочного пористого материала без связующего компонента
2.4.2. Получение блочного пористого материала с силикатным
связующим
2.5. Травление ценосфер и блочного пористого материала на их основе реагентами на основе HF
2.6. Проведение гидротермального синтеза
2.7. Методика определения кислотостойкое пористых матриц
2.8. Определение времени сушки пористого материала
2.9. Получение композитных сорбентов на основе ценосфер и неорганических соединений с ионообменными свойствами
2.10. Определение изотерм сорбции композитных сорбентов
2.11. Физико-химические методы исследования
ГЛАВА 3. Теоретическое и экспериментальное обоснование возможности применения ценосфер летучих зол от сжигания угля в качестве прекурсоров инженерных форм сорбентов и минералоподобных фаз-фиксаторов радионуклидов l37Cs и 90Sr
3.1. Морфология, состав и свойства ценосфер
3.2. Получение узких фракций ценосфер из концентратов ценосфер от сжигания кузнецких углей, изучение их состава, морфологии и физикохимических свойств
3.2.1. Получение ценосфер стабилизированного состава из концентратов ценосфер Новосибирской ТЭЦ-5 (лабораторная схема)

3.2.2. Морфология, состав и текстурные характеристики узких фракций ценосфер лабораторной схемы разделения
3.2.3. Химический состав узких фракций неперфорированных ценосфер укрупненной схемы разделения концентратов ценосфер
Новосибирской ТЭЦ-5 и Томь-Усинской ГРЭС
3.2.4. Природа наночастиц кристаллических фаз в ценосферах и морфология их оболочки
3.2.4.1. Изучение форм нахождения железа в алюмосиликатном
материале ценосфер методами ЭПР и Мессбауэровской спектроскопии
3.2.4.2. Изучение морфологии оболочки ценосфер
3.3. Теоретическое и экспериментальное обоснование возможности применения ценосфер для иммобилизации радионуклидов 137Сз и 908г в минералоподобных фазах
3.3.1. Критерии применимости ценосфер в качестве прекурсоров минералоподобных фаз-фиксаторов радионуклидов 137Сэ и 908г
3.3.2. Получение минералоподобных алюмосиликатов прогнозируемого структурного типа путем твердофазной кристаллизации алюмосиликатных прекурсоров на основе ценосферно-солевых композиций
3.3.3. Изучение возможности отверждения высокосолевых среднеактивных растворов регенерации ионообменных смол с
использованием перфорированных ценосфер
ГЛАВА 4. Микросферический пористый материал блочного типа
для концентрирования и локализации жидких ВАО широкого состава
4.1. Получение микросферического пористого материала блочного типа с открытой пористой структурой
4.1.1. Блочные пористые матрицы с силикатным связующим
4.1.2. Блочные пористые матрицы без связующего материала
4.2. Изучение физико-химических свойств пористых матриц
4.2.1. Кислотостойкость пористых матриц
4.2.2. Изучение скорости удаления влаги из пористого материала
4.2.3. Концентрирование минеральной части жидких РАО в объеме пористых матриц
4.2.4. Изучение процесса твердофазной кристаллизации блочно-солевых

Сообщается также о возможности нахождения в загрязненной воде ряда других токсичных компонентов, включая мышьяк, стронций (89Sr, 90Sr), долгоживущие актиноиды, переходные металлы и лантаноиды [78]. Наряду с этим, около 10400 м3 низкоактивной воды с суммарной активностью 0,15 ТБк было сброшено в морские акватории [62].
Сложный химический и радионуклидный состав горячей высокоактивной воды потребовал сооружения на площадке АЭС установки для её дезактивации на основе комбинированной схемы очистки «фильтрация (очистка от масла)/сорбция (удаление l37Cs, 908г)/соосаждение (удаление остальных радионуклидов/обессоливание)», разработанной компаниями Areva SA (Франция) и Kurion Inc. (США) и впоследствии дополненной японской сорбционной установкой Sarry (Toshiba Corp., Япония; Shaw Group Inc., США) [62, 65]. Слабой частью системы Areva-Kurion оказалось образование значительного объема (до 2000 м3 к началу 2012 года [65]) вторичных отходов в виде г орячего радиоактивного шлама, переработка которого вдали от радиохимических производств представляет собой отдельную непростую задачу.
Таким образом, опыт по дезактивации воды на аварийной АЭС «Фукусима-1» показал, что обращение с жидкими РАО сложного радионуклидного и химического состава, образующимися в чрезвычайных ситуациях вдали от радиохимических производств, является достаточно проблематичным, поскольку на мировом рынке услуг по переработке жидких РАО отсутствуют приемлемые технологии высокой степени готовности для эффективного извлечения из высокосолевых РАО сложного состава широкого спектра радионуклидов и их локализации.
1.1.3. Основные принципы обращения с жидкими радиоактивными отходами и методы их кондиционирования
Согласно документам МАГАТЭ [79-82] стратегия безопасного обращения со всеми типами радиоактивных отходов состоит в их минимизации, направленной как на сокращение количества отходов, так и снижение их активности до разумно достижимого минимального уровня. При этом предпочтительным является не их разбавление и рассеивание, а