Спектроскопические модели для лазерного синтеза и контроля ультрахолодных ансамблей димеров щелочных металлов

• Автор: Пазюк, Елена Александровна
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 2014
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 163 с. : 70 ил.

Содержание
1 Введение
2 Энергетические и радиационные свойства электронно - возбужденных состояний димеров

щелочных металлов

2.1 Ровибронный гамильтониан и волновые функции

2.2 Взаимодействующие (возмущенные) электронные

состояния

2.2.1 Матрица потенциальной энергии ц, ,7)

2.2.2 Диагональные матричные элементы

2.2.3 Недиагональные матричные элементы

2.3 Радиационные свойства

2.3.1 Интенсивности, времена жизни и коэффициенты ветвления
2.3.2 Вероятности электрических дипольных переходов
3 Прямая и обратная спектральные задачи в рамках
метода связанных колебательных каналов
3.1 Межатомные потенциалы
3.2 Электронные матричные элементы неадиабатических взаимодействий (МЭНВ) и дипольных моментов
электронных переходов (ДМЭП)
3.2.1 Схема расчета электронной структуры
3.2.2 Асимптотическое поведение МЭНВ и ДМЭП при К —» +оо
3.2.3 Аналитические аппроксимации МЭНВ функций
.3.3 Процедура оптимизации молекулярных параметров
4 Анализ низколежащих синглет - триплетных
комплексов молекул КаШэ, КаСэ, КС и и Сэг
4.1 Модельный гамильтониан
4.2 Экспериментальные уровни энергии
4.3 А1 Е+ ~ £>3П комплекс ХаЯЬ
4.4 А1К+ ~ 53П комплекс ЫаСв
4.5 А’ХД ~ й3П комплекс КСя
4.5.1 Низколежащие ровибронные уровни «темнового» 53П состояния
4.6 АгЕ+ ~ Ь3Ли комплекс Са2
4.7 Эффект А(Г2) удвоения в 3П0 и 1П состояниях
4.8 Распределение интенсивностей в колебательной
структуре спектров ЛИФ

5 Узловая структура неадиабатических
колебательных волновых функций
5.1 «Неприменимость» выводов одноканальной осцилляционной теоремы
5.2 Особенности узловой структуры ВФ взаимодействующих
состояний
5.3 Численное моделирование узловой структуры
Л3Е+ — 63П и В1!! ~ Ь3П ~ с3Е+ комплексов KCs
6 Радиационные характеристики возбужденных
электронных состояний
6.1 Радиационные времена жизни возбужденных
электронных состояний NaRb и NaCs
6.2 Радиационные свойства регулярно возмущенных
(4)1Е+ состояний KCs и RbCs
7 Моделирование 2-х ступенчатых циклов
лазерной конверсии
7.1 а3Е+ —> ЛХЕ+ ~ Ь3П —» Х3Е+(г; = О, J = 0) оптический цикл
7.2 Х1Е+, а3Е+ —> (4)1Е+ —> XlY<+{v = 0, J = 0) оптический цикл
7.2.1 Времена жизни и коэффициенты ветвления ровибронных уровней
(4)+ состояний
8 Основные результаты
9 Выводы
10 Приложение
Список иллюстраций
Список таблиц
Список литературы

1 Введение
Разработка эффективных методов синтеза устойчивых атомно-молекулярных ансамблей с поступательной температурой ниже 1 микрокельвина является одним из приоритетных направлений современной физической химии [1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8]. Фундаментальный интерес к получению и исследованию этой новой (четвертой) формы существования материи (так называемого молекулярного Бозе-Эйнштейн конденсата), в которой термическая длина волны де Бройля
больше расстояния между взаимодействующими частицами, обусловлен, прежде всего, дуалистической, «волна-частица», природой материи, находящейся при сверхнизких температурах.
В отличии от атомов, молекулы, как известно, имеют более сложную внутреннюю структуру и динамику, так как обладают дополнительными, по сравнению с ними, внутренними (вращательными и колебательными) степенями свободы, которые тесно связаны друг с другом, а также с электронной структурой молекулы. Кроме того, устойчивые ансамбли полярных молекул, обладающих значительным (более 1 ат.ед.) постоянным дипольным моментом, при сверхнизких температурах представляют собой системы с уникальной анизотропией дальнодействующих сил [9, 10, 11], которые могут управляться внешним электромагнитным полем с достижимой, в настоящий момент, напряженностью [12]. Внутренняя структура молекул, в сочетании с их химическими свойствами, позволяет использовать ансамбли ультрахолодных молекул в различных областях фундаментальной науки - от молекулярной физики и квантовой оптики до кинетики безбарьерных реакций. Уникальная пространственная локализация частиц в этих ансамблях позволяет выделить их в особый класс квантовых систем [10, 11] для проведения частотных (энергетических) измерений с точностью, необходимой для проверки фундаментальных физических теорий [13]:
• возможного изменения физических констант в космологическом масштабе времени (в частности, отношение масс электрона к массе протона тр/те и параметра тонкой структуры а);
• существование собственного (перманентного) электрического диполыюго момента электрона;
• получения экспериментальных доказательств нарушения закона сохранения СР (зарядово - пространственной) четности.
Очевиден н их прикладной аспект - метрология и новые стандарты времени и частоты.
(1.1)

интенсивностей в спектрах ЛИФ, коэффициенты ветвления спонтанных переходов, радиационные времена жизни) и сопоставления их с имеющимися экспериментальными данными.
Таким образом, основными параметрами неадиабатических моделей являются:
(1) функции потенциальной энергии (ПЭ) изолированных электронных состояний;
(2) электронные матричные элементы неадиабатического взаимодействия (МЭНВ), прежде всего, спин-орбитального и углового связывания;
(3) функции дипольных моментов электронных переходов (ДМЭП).
В принципе, искомые функции могут быть получены как из расчетов ab initio, так и из обработки экспериментальных данных, и заданы либо поточечно, либо в виде аналитической функциональной зависимости. Выбор между этими возможностями определяется:
(1) надежностью и точностью используемых расчетных и экспериментальных данных;
(2) необходимостью и/или возможностью варьирования параметров модели в процессе оптимизации целевой функции.
Следует отметить, что качество начального приближения в значительной степени определяет успех итерационной процедуры нелинейной оптимизации, так как, хорошо известно, что решение обратной спектральной задачи не гарантирует нахождение глобального минимума целевой функции [113, 114].
Блок-схема этой процедуры может быть представлена следующим образом: