Исследование каталитических и сорбционных свойств композитов на основе углеродных наноструктур и металлических наночастиц

• Автор: Хантимеров, Сергей Мансурович
• Шифр специальности: 01.04.17
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2015
• Место защиты: Казань
• Количество страниц: 109 с. : ил.

Оглавление:
ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР

1.1. Физико-химические свойства углеродных нанотрубок

1.2. Получение углерод/металлических нанокомпозитов и их применение в электрохимических источниках тока
1.3. Использование платины и никеля в качестве катализаторов в реакции окисления низкомолекулярных спиртов

1.4. Размерные эффекты в электрокатализе

1.5. Взаимодействие водорода с углеродными наноструктурными материалами

ГЛАВА 2. МАТЕРИАЛЫ, ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ УСТАНОВКИ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ

2.1. Приборы и методы исследования

2.1.1. Просвечивающая электронная микроскопия

2.1.2. Рентгенофазовый анализ
2.1.3. Мюонная спиновая спектроскопия
2.1.4. Циклическая вольтамперометрия
2.1.5. Гальваностатические исследования
2.1.6. Ядерный магнитный резонанс
2.1.7. Спектроскопия комбинационного рассеяния
2.1.8. Исследование проводимости образцов конических углеродных нанотрубок
2.2. Реактивы
2.3. Описание образцов, использованных в работе
ГЛАВА 3. IN SITU pSR И ЯМР-ИССЛЕДОВАНИЯ ДИССОЦИАЦИИ МЕТАНОЛА НА Pt/Ru НАНОРАЗМЕРНОМ КАТАЛИЗАТОРЕ, НАНЕСЕННОМ НА УГЛЕРОДНУЮ ПОДЛОЖКУ
3.1. In situ pSR-исследования диссоциации метанола на Vulcan XC-72-Pt/Ru катализаторе

3.2. In situ ЯМР-исследования диссоциации метанола на Vulcan XC-72-Pt/Ru
катализаторе
3.3. Выводы
ГЛАВА 4. ИССЛЕДОВАНИЕ ЭЛЕКТРОКАТАЛИТИЧЕСКИХ СВОЙСТВ КОМПОЗИТОВ НА ОСНОВЕ УГЛЕРОДНЫХ НАНОТРУБОК И НИКЕЛЕВЫХ НАНОЧАСТИЦ
4.1. Приготовление композитов УНТ/№
4.2. Электрокаталитические свойства композитов УНТ/№
4.3. Выводы
ГЛАВА 5. ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ВОДОРОДА С КОНИЧЕСКИМИ УГЛЕРОДНЫМИ НАНОТРУБКАМИ
5.1. Гальваностатические исследования конических углеродных нанотрубок
5.2. Исследование наводороженных образцов конических углеродных нанотрубок методами 'Н ЯМР и спектроскопии комбинационного рассеяния света
5.2.1. 'Н ЯМР- исследования наводороженных образцов
5.2.2. Спектроскопия КРС наводороженных образцов
5.3. Исследование влияния водорода на структуру и электронные свойства конических углеродных нанотрубок
5.3.1. Исследования наводороженных образцов методом рентгеновской дифракции
5.3.2. Исследование проводящих свойств наводороженных образцов
5.4. Выводы
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ
БЛАГОДАРНОСТИ
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ АВТОРА ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ
ВВЕДЕНИЕ
Актуальность темы исследования
Интерес исследовательских групп во всем мире к изучению каталитических и сорбционных свойств композитов на основе углеродных наноструктур (УНС) и металлических наночастиц связан с широким спектром их применений от базовых исследований до прикладных аспектов. Уникальные свойства углеродных наноструктур — высокая удельная поверхность, химическая и термическая стойкость, электропроводность позволяют использовать их в качестве эффективных носителей катализаторов, например, для электродных материалов в современных химических источниках тока, таких как топливные элементы (ТЭ) [1-3] и суперконденсаторы [4-6]. Так, например, использование композитных электродов углеродных наноструктур и металлических наночастиц дает возможность улучшить энергетическую емкость суперкондесаторов вследствие увеличения металлической составляющей электрода [7], а введение в состав электролита дополнительного реагента дает дополнительный вклад окислительновосстановительных процессов в генерацию зарядов на активных металлических компонентах. Значительные перспективы углерод-металлические нанокомпозиты представляют при разработке малогабаритных низкотемпературных топливных элементов, использующих низкомолекулярные спирты (метанол, этанол) в качестве топлива. При этом одно из основных требований, предъявляемых к анодным катализаторам в таких ТЭ, - высокая активность в реакции окисления спирта. Таким образом, разработка метанольных и этанольных топливных элементов предполагает нахождение эффективных катализаторов их диссоциации. Как известно, в метанольном топливном элементе реакция диссоциации молекулы метанола на каталитическом электроде, содержащем Рб протекает сложным путем, через образование промежуточных продуктов реакции (интермедиатов), таких как формальдегид, окись углерода, и конечного продукта водорода [8]. В данных процессах важное значение имеет кинетика реакции для каждого отдельного интермедиата, т.к. высокая производительность топливных

2.1.4. Циклическая вольтамперометрия
Электрокаталитические свойства УНТ/№ соединений были исследованы методом циклической вольтамперометрии с помощью потенциометрического комплекса Экотест-ВА с использованием трехэлектродной ячейки (Рисунок 2.1). В качестве рабочих электродов использовались композитные электроды на основе углеродных нанотруб и никелевых наночастиц. Платиновая фольга служила вспомогательным электродом, а хлорид-серебряный электрод использовался в качестве электрода сравнения. Диапазон развертки потенциала составлял 0 -г 2000 мВ с различной скоростью развертки.
Трёхэлектродная ЭЯ
Рисунок 2.1 - Схема трехэлектродной электрохимической ячейки. Здесь: РЭ - рабочий электрод, ВЭ - вспомогательный электрод, ЭС - электрод сравнения.
2.1.5. Гальваностатические исследования
Для проведения гальваностатических измерений и получения водородных зарядно-разрядных характеристик образцов конических УНТ был разработан и изготовлен регулируемый источник стабилизированного тока на основе