Фемтосекундный двухимпульсный лазерный контроль колебательно-вращательной динамики молекул в жидкости

• Автор: Шмелев, Артемий Геннадьевич
• Шифр специальности: 01.04.17
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2011
• Место защиты: Казань
• Количество страниц: 128 с. : ил.

Содержание
Введение
Обзор литературы
1. Оптический контроль молекулярных движений в жидкости
2. Особенности спектроскопии оптического эффекта Керра в жидкостях
3. Выводы
Глава 1. Экспериментальная установка
1.1. Введение
1.2. Экспериментальная установка
1.3. Выводы к первой главе
Глава 2. Теоретическое описание сверхбыстрого оптического эффекта Керра
2.1. Введение
2.2. Нелинейная оптика в нерезопапспой среде
2.3. Наблюдаемый сигнал в экспериментах с регистрацией ОЭК
2.4. Анализ спектров ОЭК
2.5. Метод ы ногоимпульсной накачки
2.6. Выводы ко второй главе
Глава 3. Экспериментальное управление колебательно-вращательной динамикой молекул
3.1. Введение
3.2. Исследуемые образцы
3.3. Экспериментальное управление вращательной динамикой молекул
3.4. Моделирование
3.5. Экспериментальное управление колебательной динамикой молекул
3.6. Выводы к третьей главе
Глава 4. Применение метода двухимпульсной накачки для осуществления селективной спектроскопии в жидкости
4.1. Введение
4.2. Моделирование
4.3. Селективная спектроскопия хлороформа
4.4. Выводы к четвёртой главе
Заключение
Цитированная литература
Список публикаций
Введение
Фемтосекундный лазерный контроль молекулярной динамики является предметом интенсивных теоретических и экспериментальных исследований. Главная задача лазерного контроля состоит в управление молекулярной динамикой, в результате чего достигается желаемое состояние молекул. Данное состояние определяется характером решаемой задачи: это может быть заданное электронное, колебательное либо вращательное состояние, определенный канал диссоциации или ионизации, инициирование какой-либо химической реакции и т.п. В паши дни для реализации лазерного контроля активно используется фемтосекундная техника. Актуальность применения коротких лазерных импульсов связана с тем, что их длительности сопоставимы с периодом молекулярных колебаний, что позволяет развивать методы когерентного контроля в субпикосекундном диапазоне.
Прогресс квантовой теории и экспериментальных методов исследования молекулярной динамики привели к тому, что сегодня мы хорошо понимаем поведение электронных оболочек и вращательно-колебательную динамику молекул (начиная от простых двухатомных молекул, вплоть до сложных био-молекулярных комплексов) как на фемтосекундных временах, так и в нано-секундном диапазоне. Передовые методы экспериментов оптической спектроскопии, при наличии подходящих теоретических подходов, позволяют эффективно управлять молекулярной динамикой и, в качестве одного из практических применений, в конечном итоге управлять химической реакцией [1].
Экспериментально реализованный в диссертации метод управления молекулярной динамикой молекул жидкости позволяет не только управлять молекулярной динамикой, но и упрощает анализ экспериментальных данных и позволяет получить некоторую спектроскопическую информацию о молекулах в жидкости.
Глава
Экспериментальная установка
1.1. Введение
Жидкости, как и любые аморфные тела, являются изотропными. Но в них можно создать анизотропию путём внешнего воздействия каким-либо полем — электрическим, магнитным, — или механическим воздействием. Возникновение анизотропии в аморфных телах и, как следствие, двойного лучепреломления под действием электрического поля было впервые обнаружено Керром в 1875 году [90] в стекле, а потом в жидкости. Эффект Керра можно наблюдать также в среде под действием переменного электрического поля, например поля световой волны. Впервые такой эксперимент был осуществлён в 1964 г. Г. Майером и Ф. Гиресом [81] и независимо [82]. Дальнейшие исследования с использованием мощных и коротких лазерных импульсов [84] показали, что оптический эффект Керра может стать ключом к пониманию сверхбыстрых процессов в веществе, и что самая интересная информация заложена в релаксации этого эффекта.
Поскольку процессы релаксации происходят быстро (самые медленные за времена порядка десятков пикосекунд), долгое время не удавалось прямыми экспериментальными методами измерить длительность спада эффекта Керра и тем более выделить отдельные молекулярные процессы ответственные за релаксацию. Первая попытка опытного определения времени релаксации эффекта Керра была предпринята в работе Г. Абрагама и Ж. Лемуана в 1900 г. [5]. В данной работе анизотропия в сероуглероде создавалась с помощью мощного конденсатора, который разряжался через искровой разрядник (с малым временем затухания разряда), который служил источником света