Траекторное моделирование динамики столкновительно-индуцированной диссоциации и ионной рекомбинации

• Автор: Азриель, Владимир Михайлович
• Шифр специальности: 01.04.17
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 2008
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 299 с. : ил.

ОГЛАВЛЕНИЕ

ВВЕДЕНИЕ
Глава 1. СТОЛКНОВИТЕЛЬНО-ИНДУЦИРОВАННАЯ ДИССОЦИАЦИЯ В
СИСТЕМЕ СвС! + Ш>.1 СРАВНЕНИЕ С ЭКСПЕРИМЕНТОМ И УТОЧНЕНИЕ ПАРАМЕТРОВ ППЭ
1.1. Метод траекторного моделирования и используемая ППЭ
1.2. Сравнение результатов траекторного моделирования с экспериментом 19 и уточнение параметров ППЭ
1.3. Исследование влияния параметров жесткости в потенциалах 31 взаимодействия одноименно заряженных ионов на функции возбуждения различных каналов взаимодействия
Глава 2. ДИНАМИКА КОНВЕРСИИ ЭНЕРГИИ СТОЛКНОВЕНИЯ ВО
ВНУТРЕННЮЮ ЭНЕРГИЮ МОЛЕКУЛ С ИОННОЙ СВЯЗЬЮ
2.1. Коллинеарные столкновения. Сравнение с импульсной моделью
2.2. Распределения поступательной, вращательной и колебательной 54 энергий в неупругих столкновениях молекул
2.3. Динамический анализ траекторий
Глава 3. ДИНАМИКА ПОЯВЛЕНИЯ И РЕАЛИЗАЦИИ КАНАЛОВ
ХИМИЧЕСКОГО РАССЕЯНИЯ В СИСТЕМЕ САС1 + КЬ
3.1. Каналы столкновительно-индуцированной диссоциации (каналы 2-4)
3.1.1. Канал 2: СэО + ЯЫ -» Сб+ + СГ + ШЦ + Г
3.1.2. Канал 3: СзС1 + ЮЛ Се* + СГ + ШЛ
3.1.3. Канал 4: СэС1 + ЯЫ -» ЛЬ+ + Г + СэС!
3.2. Каналы 5-7, СИД с одновременным образованием новых продуктов
3.2.1. Канал 5: СэС1 + ЮД —» СвЗ + К.Ь+ + СГ
3.2.2. Канал 6: СбС1 + ЯЫ -» ЯЬС1 + Св+ + Г
3.2.3. Канал 7: СзС1 + КЫ -> СТ.! + ЛЬСЛ
3.3. Каналы образования трехатомных ионных комплексов (каналы 8-11)
3.3.1. Канал 8: СэС1 + Ш -> СзСИ1Ь+ + Г
3.3.2. Канал 9: СэС! + Ш -» СбСГТ + Шэ+

3.3.3. Канал 10: СвС1 + Ш -> СзЖЬ+ + СГ
3.3.4. Канал 11: СэСЛ + ЯЫ -> ШСГ + Сэ+
Глава 4. РОЛЬ ВНУТРЕННЕЙ ЭНЕРГИИ РЕАГЕНТОВ. ВЛИЯНИЕ
МАССОВОГО ФАКТОРА: ДИНАМИКА ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ В СИММЕТРИЧНЫХ СИСТЕМАХ СвС1 + кЬ.1 И ( 8.1 + Ш>С1
4.1. Влияние внутренней энергии реагентов на динамику взаимодействия 168 в системе СбСИШИ
4.1.1. Канал
4.1.2. Каналы
4.1.3. Каналы
4.1.4. Канал
4.1.5. Каналы
4.1.6. Канал
4.2. Динамика столкновительной диссоциации в симметричных 183 четырехатомных системах СэС1 + ШЛ и Св.! + ШэС1
Глава 5. ДИНАМИКА ПРЯМОЙ ТРЕХТЕЛЫ ЮЙ РЕКОМБИНАЦИИ ИОНОВ
Св+ И ВГ С УЧАСТИЕМ АТОМОВ Кг, Хе И Щ
5.1. Математическая постановка задачи и технология расчетов
5.2. Результаты и обсуждение
5.2.1. Рекомбинация в системе Сэ+ + ВГ + Хе
5.2.2. Рекомбинация в системе Сб+ + ВГ + Щ
5.2.3. Рекомбинация в системе Св+ + ВГ + Кг
ЗАКЛЮЧЕНИЕ. ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

ВВЕДЕНИЕ
Актуальность проблемы
Процессы ионизации при взаимодействии тяжелых нейтральных частиц и, в частности, ионизация, сопровождающая химическую реакцию, а также обратные им процессы рекомбинации ионов играют большую роль в ряде областей науки и техники, таких как радиационная химия и химия горячих атомов, пламена и плазмы различных температур, химия верхней атмосферы и ионосферы и т.п. Развитие новых областей техники и использование искусственно создаваемых или природных неравновесных сред показало широкую распространенность и большой вклад процессов индуцированной столкновениями диссоциации и рекомбинации в формирование свойств таких сред.
В свою очередь это поставило задачу исследования не только макро характеристик этих процессов, но и динамики их протекания, т.е. установления непосредственной связи состояний реагентов до взаимодействия с формированием тех или иных продуктов с определенными свойствами в одном или нескольких выходных каналах.
Одним из наиболее успешных экспериментальных методов, позволившим за последние годы существенно расширить наши знания о динамике таких процессов, является метод скрещенных молекулярных пучков. В этих экспериментах возможно измерить такие важнейшие характеристики элементарного процесса, как функция возбуждения продуктов столкновения, угловые и энергетические распределения этих продуктов и др. Однако даже богатейший современный арсенал метода молекулярных пучков не позволяет в полной мере исследовать такие существенные характеристики столкновительно-индуцированной диссоциации (СИД), как влияние конфигурации столкновения на появление и конкуренцию отдельных каналов в многоканальном процессе, распределение внутренней энергии продуктов по степеням свободы и др. Получению экспериментальных данных о процессах рекомбинации препятствуют сложности в реализации одновременного пересечения трех пучков или двух пучков с газовой мишенью достаточно высокой плотности, а также неоднозначность интерпретации происхождения конечных и промежуточных продуктов взаимодействия. Решить эти проблемы современными экспериментальными методами невозможно.

500 (н

СзС( + RbJ -> CsJ + ЮзС! 7 канал р=0.995, р
10 12 14 16 18
Энергия столкновения, эВ
Энергия столкновения, эВ
Энергия столкновения, эВ
Энергия столкновения, эВ
Рис. 1.16. Функции возбуждения канала 7 для различных наборов параметров жесткости в потенциалах взаимодействия одноименно заряженных ионов: а) рз=0,995 и р4=0,462; б) рз=1,99 и р4=0,462; в) р3=0,995 и р4=0,924; г) р3=1,99 и р4=0,924.
Следует отметить, что при удвоенных значениях рз и р4 даже в максимуме при Еотн=3,3 эВ сечение этого канала в 3 раза меньше, чем при начальных значениях параметров жесткости для той же энергии столкновения. Изменение функции возбуждения от экспоненциально убывающей зависимости без порога к качественно иной форме с явно выраженным пороговым поведением свидетельствует об изменении преимущественного механизма взаимодействия в этом канале. Качественные изменения формы функции возбуждения канала 7 для ряда промежуточных значений параметров жесткости в потенциалах взаимодействия одноименных ионов приведены на рисунке 1.17.
СэС1 + ЯЫ -> СэЗ + ИЬС1 7 канал р =1.99, р4