Электронная структура, магнитные свойства и эффекты орбитального упорядочения в манганитах системы La-Sr-Mn-O

• Автор: Медведева, Юлия Евгеньевна
• Шифр специальности: 01.04.07
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2002
• Место защиты: Екатеринбург
• Количество страниц: 140 с. : ил

Оглавление
Введение
1 Методы расчета электронной структуры и свойств соединений с сильными электронными корреляциями

1.1 Функционал электронной плотности

1.2 Несостоятельность приближения локальной электронной плотности для сильнокоррелированных систем

1.3 Методы учета электрон-электронной корреляции

1.4 Методика расчета парамагнитного состояния

1.4.1 Расчет орбитального упорядочения в парамагнитной

фазе КСиР

1.5 Обобщение формализма ЬБА+и для случая неколлинеарного

магнетизма
2 Кристаллическая структура, магнитные и транспортные свойства соединений системы Ьа-Яг-Мп-О
2.1 Свойства ЬаМпОз
2.2 Орбитальное вырождение и магнетизм
2.3 Причины орбитального упорядочения в ЬаМпОз
2.4 Влияние легирования: Ьа^Зг^МпОз
2.5 Влияние структурной размерности: Ваг-г^гц-г^МигО?
2.6 Следствия замены катиона: УМпОз
3 Электронная структура и магнитные свойства соединений системы Ьа-!Зг-Мп-0
3.1 ЬаМпОз
3.2 Ьао.бЭго.бМпОз
3.3 ЬаЭг2Мп
3.3.1 Электронная структура
3.3.2 Анизотропия заселенностей Зг2 — г2 и ж2 — у2 состояний
3.3.3 Магнитные свойства
3.3.4 Роль р-с1 гибридизации
3.3.5 Моделирование искажений в ЬаБггМпгО?
4 Орбитальное упорядочение в ЬаМпОз и ЬаБггМпгОг
4.1 ЬаМпОз
4.2 ЬаЭггМпгОу
5 Электронная структура гексагональных и орторомбической фаз УМпОз
5.1 Орторомбическая фаза УМпОз, сравнение с ЬаМпОз
5.2 Высокотемпературная гексагональная Рб^/ттс фаза
5.3 Низкотемпературная гексагональная Рб^ст, фаза
5.4 Эффекты.сегнетоэлектрических искажений
5.5 Неколлинеарный магнетизм в УМпОз
Заключение
Литература

Введение
Оксидные соединения марганца в системе Ъа-Мп-0 представляют группу материалов с богатым разнообразием физических явлений. Сильная зависимость электронных и магнитных свойств от типа и концентрации примеси в дырочно-легированных соединениях этой системы привлекает огромный интерес к манганитам Бах-^Б^МпОз (где Б=Са, Бг. Ва) как с теоретической, так и с технологической точек зрения, поскольку в этих соединениях наблюдаются сложные магнитные переходы и переход металл-изолятор под действием таких факторов, как легирование, температура, магнитное поле и гидростатическое давление (см. обзоры [1-4]). Взаимосвязь между магнитным упорядочением и проводимостью в соединениях Ьах-^Б^МпОз была открыта еще полвека назад [5], для ее объяснения был предложен механизм двойного обмена [6, 7]. Открытие эффекта колоссального маг-нетосопротивления (МС) при комнатных температурах в этих системах в 90-х годах [8, 9] стимулировало большое количество как экспериментальных, так и теоретических работ по исследованию необычных физических свойств соединений как Ьа1_гБжМпОз, так и других манганитов. Можно сказать, что в настоящее время МС является одиним из наиболее активно изучаемых явлений в физике конденсированного состояния. Невозможность объяснить МС в рамках общепринятого механизма двойного обмена в данных системах привело к необходимости рассмотреть дополнительные механизмы, способствующие локализации носителей в окрестности температуры перехода и ослаблению этой локализации посредством внешнего магнитного поля [10,11]. В настоящее время наиболее изученными экспериментально яв-

В обобщенном методе LDA+U для неколлинеарного магнитизма поправка Еи (1.14) вводится для состояний со спином вверх и вниз индивидуально, в рамках локальной системы, аналогично [85]. Кроме того, различные орбитали могут иметь различные магнитные моменты, например, в манга-нитах со структурой перовскита е9 электроны не обязаны иметь одинаковое направление спина с Цд электронами. Диагонализация матрицы плотности локальных орбиталей дает заряд rjm и спин тт канонических локальных орбиталей (КЛО), нижний индекс обозначает орбиталь. LDA+U поправка применяется к каждой по очереди КЛО с помощью поворота в локальную систему, введения Vee взаимодействия в потенциал, и затем вращения обратно в глобальную систему координат. Диагональные спиновые члены остаются такими же как и в стандартном LDA+U, но появляются новые члены с а' ф а, если рассматривается неколлинеарная магнитная конфигурация.
Теперь необходимо определить Vee. Мы предполагаем, что внутри атомных сфер эти взаимодействия велики благодаря своей атомной природе. Более того, LSDA приближение способно определить эти величины с помощью так называемой процедуры суперячейки LSD А [76]: элементы матрицы плотности п$^т, локально фиксируются, и искомое взаимодействие получается как вторая производная энергии LSD А по изменению матрицы плотности. Матричные элементы оператора Vee могут быть выражены через комплексные сферические гармоники и эффективные слэтеровские интегралы Fk [87] как
(т, т" | Vee | гп, т") = аДттц т!, т", rn")Fk, (1.25)

где 0 < к < 21 и

ак(т,т',т",т'") = (lm | Ykg lm)(lm!' Ykq 1т'") (1.26)

Для d, электронов необходимо знать F°, F2 и F4, которые могут быть связаны с кулоновским и стонеровским параметрами U и J, полученными в