Молекулярно-динамическое исследование структурных превращений и свойств металлических кластеров

• Автор: Сиренко, Александр Николаевич
• Шифр специальности: 01.04.07
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2013
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 119 с. : ил.

Оглавление
Введение
Г лава 1. Обзор литературы
Глава 2. Структурное превращение в кластерах серебра
2.1. Выбор объектов и методов исследования
2.2. Результаты молекулярно-динамического эксперимента
2.3. Выводы по главе
Глава 3. Анализ динамической структуры кластеров серебра магических
размеров
3.1. Метод исследования
3.2. Анализ квадратов смещения атомов кластера
3.3. Выводы по главе
Глава 4. Термодинамические свойства и плавление кластеров серебра
магических размеров
4.1. Методика расчета
4.2. Результаты моделирования
4.3. Выводы по главе
Глава 5. Устойчивые структуры металлических кластеров
5.1. Метод исследования
5.2. Исследование кластеров с потенциалами ГЦК и ОЦК металлов
5.3. Исследование кластеров с потенциалами ОЦК металлов
5.4. Выводы к главе
Заключение
Выводы
Литература

Введение
Актуальность темы. В последние десятилетия заметен существенный рост интереса к методам получения и изучению свойств наночастиц, который обусловлен наличием особых механических, термодинамических, химических, оптических и других свойств, проявляемых у частиц в нанометровом диапазоне [1-6]. Иными словами, металлические кластеры являются перспективным источником для создания новых материалов с особыми свойствами, которые применимы в электронных устройствах, медицине и любых других областях. Необходимость производства таких современных наноматериалов способствует дальнейшему росту интереса к развитию и созданию методов синтеза, изучению их свойств.
Изучение нанокластеров экспериментальными методами наталкивается на ряд определенных трудностей, которые в первую очередь связаны с малым размером частиц. Использование методов компьютерного моделирования в изучении нанокластеров позволяет исследовать проблемы, которые иным способом трудно решаемы: определение равновесных структур и
конфигураций, исследование структурных превращений, механизмов образования и роста кластеров, изучение термодинамических свойств и кинетики происходящих процессов в наночастицах.
На сегодняшний день существует немало методов моделирования, позволяющих подробно исследовать свойства кластеров. Применяемый в данной работе метод молекулярной динамики, на наш взгляд, является наиболее перспективным и эффективным. Этот метод позволяет точно определять как структурные и термодинамические свойства кластеров, так и динамику изменения свойств и кинетику процессов, происходящих в кластерах, с учетом влияния внешних условий (температура, давление и др.).
Исследования, проводимые в данной работе методом молекулярной динамики, затрагивают такие важные вопросы, как определение наиболее устойчивых размеров и структур металлических кластеров, определение связи

между структурами наночастиц и структурами (ГЦК, ОЦК) макроскопической фазы, изучение механизма плавления и термодинамических свойств кластеров, исследование структурных превращений.
Объект и предмет исследования. Объектом исследования являются модели металлических кластеров Ag, Си, №, А1, Бе, Та, КиСэ с размерами от
0.6 до 2 нм (от 11 до 2057 атомов). Предметом исследования являются процессы изменения структуры кластеров, свойства кластеров.
Цели работы. Основная цель работы - исследование методом молекулярной динамики термодинамических, динамических и структурных свойств металлических кластеров с размерами от 11 до 2057 атомов. Для реализации поставленной цели работы были определены следующие задачи:
1. Моделирование кластеров серебра с ГЦК структурой (кластер с формой кубооктаэдра) и икосаэдрической структурой. Изучение динамики, кинетики и механизма структурного превращения «кубооктаэдр - икосаэдр».
2. Изучение динамической структуры и группового движения атомов в икосаэдрических кластерах серебра.
3. Расчет термодинамических свойств кластеров серебра с «магическими» числами атомов: внутренней энергии, избыточной поверхностной энергии, теплоемкости, энтропии, изменения энергии Гиббса в зависимости от размеров кластеров и от температуры.
4. Изучение плавления кластеров серебра «магических» размеров: механизма и кинетики плавления кластеров, определение температур плавления кластеров.
5. Определение устойчивых структур металлических кластеров (Ag, Си, №, А1, Бе, Та, К и Сэ). Определение связи между структурой

Джонса потенциальная энергия при выходе атома на поверхность убывает (по абсолютной величине) гораздо сильнее, чем при потенциале ЕАМ [50].

-1.00 Т Т
О 20 40 60 80 ,1#Ь

-1

-1

-2.20. ' '

5 -2.
° |_

ж -3.00 -I

Рис.5. Зависимость удельной потенциальной энергии кубооктаэдрических кластеров от доли поверхностных атомов
1 - для потенциала Леннард-Джонса; 2 - для потенциала ЕАМ; при Т = 0.1 К
Моделирование кластеров при температурах выше нуля. Нагревание проводили в следующем режиме. Кластер с магическим числом атомов, построенный при помощи модульного дизайна, релаксировали при низких температурах порядка 1 -г 10 К до достижения состояния равновесия. Затем его нагревали шагами по температуре через 50 н-200 К, выдерживая на каждой ступени при постоянной температуре. За состоянием кластера можно было следить по значению энергии, среднему квадрату смещений частиц и визуально через специальную графическую программу. При измерении диффузионной