Статистика фотонов мерцающей флуоресценции одиночных молекул

• Автор: Федянин, Владимир Вячеславович
• Шифр специальности: 01.04.05
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2011
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 142 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ
Введение

Глава 1. Люминесценция одиночных молекул и статистика излучения

1.1. Эксперименты с одиночными атомами

1.2. Одиночные молекулы при низких температурах

1.3. Одиночные молекулы при комнатных температурах

1.4. Теоретические работы по статистике излучения одиночных молекул

Глава 2. Статистика излучения двухуровневых систем

2.1. Три возможных метода счёта фотонов

2.2. Связь квантовой динамики молекулы со статистикой её излучения

2.3. Основные выводы Главы

Глава 3. Уравнения Блоха и статистика излучения
при интенсивной накачке
3.1. Коррелятор старт-стоп и полный двухфотонный коррелятор
3.2. Функция распределения фотонов. Параметр Манделя
3.3. Основные выводы Главы
Глава 4. Статистика фотонов мерцающей флуоресценции
4.1. Мерцающая флуоресценция. Оп- и off-интepвaлы
4.2. Коррелятор старт-стоп
4.3. Распределение бесфотонных интервалов. Средний временной интервал между последовательно испущенными фотонами
4.4. Функция распределения фотонов в мерцающей флуоресценции
4.5. Сравнение теории с экспериментом
4.6. Основные выводы Главы
Глава 5. Статистика фотонов флуоресценции молекулы с двойной флуоресценцией

5.1. Разные типы фотонов. Матрица коррелятора старт-стоп
5.2. Матрица полного двухфотонного коррелятора
5.3. Вывод выражения для функции распределения фотонов двойной флуоресценции
5.4. Расчёт случайных моментов испускания фотонов методом Монте Карло. Флуктуации интенсивности в двойной флуоресценции
5.5. Расчёт функции распределения фотонов по выведенной формуле и методом Монте Карло
5.6. Автокорреляционная функция флуоресценции
5.7. Основные выводы Главы
Заключение
Приложение
А. Вычисление функции матрицы коррелятора старт-стоп
Б. Программа для вычисления моментов случайных событий
Список сокращений
Список рисунков
Список формул
Список использованной литературы

ВВЕДЕНИЕ
В физике конденсированного состояния исследователь всегда имел дело с множеством молекул или атомов. Если же исследуемые молекулы или атомы внедрялись в кристалл или аморфную матрицу, то даже при очень малых концентрациях таких примесных центров исследователь получал информацию всё же от ансамбля примесных центров, так как возбудить только одну молекулу, оставив другие не возбуждёнными, долгое время не удавалось.
В аморфных средах локальное окружение каждой молекулы варьируется от молекулы к молекуле. Это приводит к вариации частоты поглощаемого молекулой света, т.е. к появлению неоднородного уширения спектра молекул и атомов. Это неоднородное уширение в значительной степени скрывает детали спектральных полос индивидуальных молекул и атомов, мешая исследованию межмолекулярных взаимодействий. Поэтому освобождение от неоднородного уширения всегда было центральной задачей спектроскопии примесного центра.
Кардинальное решение проблемы неоднородного уширения могло быть достигнуто только переходом к изучению свечения, исходящего от одиночных ' ~ молекул и атомов. Такое свечение было сначала получено от одиночного атома, находящегося не в конденсированной среде, а в газовой фазе. Одна из первых работ по измерению флуоресценции одиночных атомов была сделана Дагенаисом (М. Dagenais) и Манделем (L. Mandel) [1] в 1978 году. Они исследовали флуоресценцию летящих одиночных атомов натрия, которые, пересекая лазерный луч, флуоресцировали. В начале 80-х годов появилась уже целая серия работ по исследованию статистики излучения одиночных атомов и квантовых прыжков в атомах, которые совершались при непрерывном возбуждении светом лазера одиночных атомов. Квантовые прыжки между электронными состояниями атома совершались в случайные моменты времени, т.е. они флуктуировали. Эти флуктуации не могли быть исследованы в ансамблях атомов из-за ансамблевого усреднения. В начале 90-х годов это направление исследований распространилось уже на одиночные примесные молекулы, находящиеся в охлаждённой конденсированной среде, т.е.появилось

Очевидно, что В8((0) есть вероятность регистрации пары фотонов, разделённых интервалом времени /0. Если в эксперименте проводится регистрация таких пар фотонов, то число этих пар пропорционально вероятности регистрации такой пары фотонов и времени счёта /. Следовательно, для скорости счёта фотонных пар можно записать
'-»« t ш0 4 '
Таким образом, л-(/0) есть скорость счёта фотонных пар с точностью до постоянного множителя. Величина ,?(г0) определяет корреляцию последовательно испущенных фотонов и поэтому была названа коррелятором старт-стоп. Мы можем также рассматривать пары фотонов, содержащие произвольное число промежуточных фотонов. Плотность вероятности такой пары фотонов есть полный двухфотонный коррелятор [4].
Гамильтониан системы «молекула+электромагнитное поле» может быть представлен в следующем виде [38]:
Н = Нт+Н1 + А, (2.4)
где Нт = еВ+В - гамильтониан молекулы, Н± = _ гамильтониан

поперечного электромагнитного поля, а Л = У(Е<1ьжв*+а;я)
- оператор

взаимодействия молекулы со светом, включающий взаимодействие как с лазерной, так и с остальными модами. Так как мы используем резонансное приближение, оператор взаимодействия А не содержит члены акВ и аВ+, не сохраняющие общее число возбуждений в системе.
Уравнения для элементов матрицы плотности, соответствующих квантовым состояниям с отсутствием фотонов спонтанного излучения, имеют следующий вид [4,5,98-100]: