Лазерное возбуждение высоких колебательных состояний молекул гексафторида серы

• Автор: Зикрин, Б.О.
• Шифр специальности: 01.04.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1984
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 109 c. : ил

 Содержание

Глава I. Исследование в области квазиконтинуума

колебательного возбуждения.и диссоциа

ции молекул $р6

§ I. Экспериментальная установка.и.методика

измерений

§ 2. Многофотонное поглощение и диссоциация

молекул $Ре при одночас то тном, лазерном

возбуждении

§ 3. Спектральные характеристики возбуждения

и диссоциации молекул SFe при двух- .... частотном воздействии лазерного излучения.... Глава II. Исследование распределения ‘й^їбщешіой
молекулой энергии по ее>^_длетательным модам и процесса колебательного межмодового энергообмена методами
линейной ИК и КАРС-спектроскопии
§ I. Параметры спектра линейного поглощения газа по мере увеличения уровня
возбуждения
§ 2. Кинетика спектров линейного поглощения
молекул , возбужденных в. интенсив

ном лазерном поле
§ 3. Кинетика спектров линейного поглощения молекул , возбужденных столкнове
ниями с молекулами
4-ІІ

38-41 38-56 57

§ 4. КАРС-зондирование населенностей колебательных уровней моды молекул гексафторида серы при различных уровнях.воз-,
буждения
Глава III. Исследование роли столкновений йа процесс возбуждения молекул в ИК-лазерном
поле
§ I. Скорость обмена колебательной энергии
в поле лазерного излучения между молекулами гексафторида серы различного изотопического состава
§ 2. Скорость колебательного межизотопного обме32-и п
на молекул огд і Рге при селективном
возбуждении молекул . .

§ 3. Доля молекул, возбужденных в интенсивном ИК-поле; влияние длительности лазерного импульса и столкновений с молекулами буферного газа
§ 4. Насыщение лазерного поглощения в системе высоких колебательных уровней моле
кулы
Заключение
Литература

Селективное лазерное возбуждение высоких колебательных состояний многоатомных молекул представляет собой интересное физическое явление. Этот интерес обусловлен как сложностью самого яв ления, так и его практической значимостью. Первым эксперименталь ным наблюдением возможности сильного колебательного возбуждения молекул ЙК-лазерным полем за время, по-видимому меньше времени между газокинетическими столкновениями явилось наблюдение диссоциации молекулы М » которая сопровождалась видимой люминис-ценцией газа [і] . Такое колебательное возбуждение молекулы вшю до ее диссоциации позволило провести эксперименты по изотопичес-ки-селективной многофотонной диссоциации (МВД) многоатомных моле кул [2] . На примере молекул [з] ж С Р3 7 [а] была показана возможность масштабирования процесса лазерного разделения изотопов (ЛРИ) методом МФД многоатомных молекул. Однако большой интерес к явлению сильного колебательного возбуждения вызван не толі ко практической ценностью для задач ЛРИ. Возможность за счет интенсивного лазерного излучения создавать неравновесноеть в населенности колебательных уровней возбуждаемой моды, а также нерав-новесность в распределении поглощенной энергии по колебательным модам молекулы представляется перспективной для лазерного стимулирования химических реакций и для исследования столкновителышз релаксационных процессов колебательно возбужденных молекул. К настоящему времени опубликовано большое число работ, связанных с данной тематикой. Подробную информацию можно найти в обзорных работах [б - 8?
Явление сильного бесстолкновительного колебательного возбуждения молекулы цредставляется нетривиальным. Действительно,

но и молекулы, энергия в которых локализована в резонансно возбуждаемой моде . Слияние двух пиков с увеличением задержки между импульсом возбуждения и зондирования, которое завершается примерно за 10-20 мксек, свидетельствует о столкновительной тер-мализации распределения колебательной энергии молекул, преимущественно возбужденных -по моде .
Исследование кинетики спектров поглощения (транформация двугорбого спектра в колебательно квазиравновесный) позволяет получить дополнительную информацию о происходящих в системе релаксационных процессах.
Как видно из кривых рис. 15 -16, представляющих зависимост! смещения максимума красного пика и его ширины по полувысоте от времени (для исходной температуры газа Т = 170 К, и длительности импульса' % имп= I мкс) тлеется две фазы релаксации: I - быстрая релаксация смещения к некоторому квазиравновесному значению (время ) и медленная релаксация квазиравновесного значения смещения к нулю (время Тф, ) за счет остывания газа на стенках кюветы. Корректное измерение быстрой фазы релаксации, очевидно, требует выполнения условия Tfz »Tfi . Это было достигнуто за счет уменьшения коэффициента диффузии молекул $F6 при разбавлении =1:9. При таком разбавлении газа 20 т
Z 200 же.
Экстраполируя зависимость смещения на втором этапе в нуль задержек, получаем, что квазиравновесное значение смещения состав ляет примерно 22 см"1. Близкое значение смещения получается при термическом нагреве газа до энергии 8,5 квант/молек (см.рис.14). Вместе с тем, квазиравновесное значение ширины спектра оказывается больше термического значения.