Определение содержания 235U, 236U, 237Np, 238U в отработавших ТВС ИРТ методом повторного облучения в реакторе и последующих гамма-спектрометрических измерений

• Автор: Ли Жуньдун
• Шифр специальности: 01.04.01
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2004
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 128 с. : ил.

Глава 1. Состояние исследования изотопного состава и выгорания отработавшего ядерного топлива и постановка задачи

1.1 Задачи исследования отработавшего ядерного топлива

1.2 Методы определения выгорания и нуклидного состава отработавшего ядерного топлива

1.2.1 Неразрушающий и разрушающий методы исследования отработавшего топлива

1.2.2 Гамма-спектрометрия

1.2.3 Метод определения выгорания по результатам измерений интенсивности излучения нейтронов из отработавших ТВС

1.2.4 Масс-спектрометрия

1.3 Условия облучения топлива и исследования ТВС на реакторе ИРТ МИФИ

1.3.1 Описание реактора

1.1.2 Описание конструкции ТВС и твэлов

1.1.3 Определение выгорания топлива в ТВС ИРТ

1.4 Постановка задачи и диссертационной работы
Глава 2. Разработка метода повторного облучения отработавших ТВС и последующей спектрометрии их у-излучения для исследования изотопного состава топлива
2.1 Идея предлагаемого метода исследования отработавшего ядерного топлива для определения остаточного содержания 235U и его выгорания
2.2 Определение распределения плотности 235U и его обогащения в свежей необлученной ТВС
2.3 Экспериментальная установка для измерения спектров у-излучения облученных ТВС
2.4 Повторное облучение исследованных ТВС и их последующие измерения
2.5 Контроль за флюенсом нейтронов при повторном облучении исследуемых ТВС
2.6 Анализ у-спекгров облученных ТВС после длительной выдержки и после повторного кратковременного облучения и их обработка
2.7 Определение остаточной массы 233U и его выгорания в ТВС

2.8 Возможность определения остаточной массы 23SU TBC по измерению активности 239Np
2.9 Определение отношения скоростей реакций 236U(n,y), 237Np(n,y), 238U(n,y) к 235U(n,f) в топливе отработавших ТВС ИРТ
2.10 Определение поправок к измеренным отношениям активностей
продуктов реакций для учета эффективности регистрации у-квантов различных энергий
2.11 Определение содержания 236U, 238U и 237Np в отработавших ТВС
2.12 Оценка погрешностей результатов методики
Глава 3. Экспериментальные результаты и их анализ
3 .1 Проведение экспериментов на ИРТ МИФИ
3.2 Распределение плотности 235U в свежей необлученной ТВС
3 .3 Распределение активности 140Ьа по азимутальному направлению
3.4 Распределение активностей насыщения продуктов деления и мониторов
потока тепловых нейтронов по высоте ТВС
3 5 Результаты определения количества 235U и его выгорания в
исследованных ТВС

3 6 Результаты определения количества U по измерению активности Np

3.7 Результаты определения отношения скоростей реакций захвата в 236U,
237Np и 238U к делению 235U в топливе отработавших ТВС
3 8 Результаты определения количественного содержания 236U, 238U и 237Np в отработавших ТВС
3 .9 Выводы и обсуждение предлагаемого метода
Заключение
Приложение
Список литературы

В настоящее время во всем мире работают сотни энергетических и исследовательских ядерных реакторов. Ежегодно из этих реакторов выгружается большое количество отработавших топливных сборок (ТВС)[2,4|. Некоторые сборки затем снова загружаются в реактор для оптимизации выгорания остаточного делящегося материала, другие, достигнув максимального значения выгорания, помещаются в бассейн выдержки до тех пор, пока после необходимого охлаждения они не будут отправлены на объект долговременного хранения, переработку или на захоронение.
Выгорание топлива выражается двумя взаимосвязанными величинами: глубиной выгорания в процентах, т.е. процентным
отношением исчезнувших ядер к числу делящихся ядер, первоначально присутствовавших в ТВС, и энерговыработкой (в мвт/сут-кг), которая определяется путем распределения интегральной энерговыработки активной зоны по отдельным ТВС. По сложившейся традиции на исследовательских реакторах выгорание определяют как процентное отношение числа ядер 235U, исчезнувших в результате реакций деления и захвата, к числу ядер 235U, первоначально присутствовавших в ТВС. Выгорание ТВС на исследовательских реакторах определяют разными методами, в том числе по интегральной энерговыработке за период облучения ТВС в реакторе и распределению этой энерговыработки по отдельным ТВС.
Определение выгорания топлива в ядерных реакторах имеет большое значение для их эффективной и безопасной работы. Измерение глубины выгорания отработавших ТВС с приемлемой точностью представляет достаточно трудную задачу. В экспериментальных исследованиях выгорание определяется различными непрямыми методами. Для проведения контрольных измерений выгорания используются прямое у-сканирование, метод изотопных корреляций,
нейтронов изменяется по закону близкому к
>Je
В данной работе в качестве мониторов использовались проволока из Си+А1 и Со+А1. Как уже отмечалось, плотность потока нейтронов при облучениях ТВС превышала 1013н/см2*с. Разбавление Си и Со алюминием позволяло уменьшить активность облученных мониторов для соблюдения норм радиационной безопасности. Свойства мониторов даны в таблице (2.2).
таблица 2
Свойства мониторы [74,76], использованные в работе
Материал 6fCu 5УСо
Концентрация в А1 3% 0,1%
Диаметр проволоки (шт) 0,5 0,5
Тепловое сечение (барн) 4,5 :> /, J
Продукт реакции мСи 6üCo
Т,/2 12.71час 5,27лет
Регистрируемые излучения 511кэВ 1332,5кэВ
Использование в качестве мониторов потока нейтронов элементов с существенно различными периодами полураспада позволяет сделать вывод о стабильности плотности потока нейтронов в процессе облучения, поскольку накопление активности кобальтом происходит практически линейно, в то время как активность медных индикаторов из-за относительно небольшого периода полураспада в основном определяется плотностью потока нейтронов за последние сутки облучения.
Для размещения индикаторов внутри ТВС из неё извлекалась центральная трубка, а на её место устанавливалась алюминиевая трубка с внутренним диаметром 4 мм с расположенными в ней индикаторами (см. рис. 2.7). Процентное содержание меди и кобальта выбиралось с таким расчетом, чтобы наведенная в них активность за время облучения была удобной для проведения измерений.