Физико-химические свойства многокомпонентных аэрозолей горения в эмиссиях транспортных систем

• Автор: Киреева, Елена Дмитриевна
• Шифр специальности: 01.04.05
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2013
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 143 с. : ил.

ОГЛАВЛЕНИЕ
Введение
Глава I. Характеризация многокомпонентных аэрозолей горения в эмиссиях морского, наземного транспорта и авиации
1.1. Экспериментальная часть
1.2. Структура многокомпонентных аэрозолей горения: морфология, размеры, элементный состав
1.3.Состав многокомпонентных аэрозолей горения: водорастворимая, органическая, неорганическая фракции, химия поверхности
1.3.1. Водорастворимая и ионная фракции
1.3.2. Органическая фракция
1.3.3. Неорганическая фракция
1.3.4. Химия поверхности
1.4. Выводы
Глава II. Структура и состав многокомпонентных аэрозолей горения при наличии
железосодержащих примесей: анализ методами ИК и рамановской
спектроскопии
2.1. Экспериментальная часть
2.2. Морфология и элементный состав
2.3. Химия поверхности
2.4. Выводы
Глава III. Взаимодействие многокомпонентных аэрозолей горения
с молекулами воды
3.1. Экспериментальная часть
3.2. Гигроскопичность многокомпонентных аэрозолей горения
3.3. Лабораторное моделирование взаимодействия молекул воды
с частицами сажи
3.3.1. Исследование смоделированных частиц сажи методом ИК спектроскопии
3.3.2 Гигроскопичность смоделированных частиц сажи
З.З.З.Параметр гидрофобности
3.4. Способность аэрозолей горения образовывать облачные ядра конденсации
3.5. Способность аэрозолей горения формировать ядра
льдообразования
3.6. Выводы
Основные результаты и выводы диссертации
Основные положения, выносимые на защиту
Список введенных обозначений и аббревиатур
Список литературы

Введение
Твердотельные продукты горения, эмитируемые при неполном сгорании ископаемых топлив и биомасс в атмосферу, образуют аэрозоли, которые вносят существенный вклад в загрязнение воздуха на региональном уровне и в глобальном масштабе. Аэрозоли горения эмитируются в атмосферу в виде многокомпонентной смеси частиц, состоящих из элементного углерода (ЭУ), органического углерода (ОУ) и неорганических примесей. Процессы горения ископаемых топлив и биомасс всегда сопровождаются эмиссией частиц сажи, которые имеют размеры 0.1 -0.5 мкм и существуют в атмосфере в виде агломератов первичных наночастиц диаметром 20-40 нм [1]. Процесс формирования аэрозолей горения зависит от многих факторов, в том числе от условий горения: температуры, давления, количества кислорода, а также вида топлива и источника горения. Выделяются характерные стадии процесса формирования частиц сажи при горении в пламени: 1) образование крупных молекул при термическом разложении топлива, являющихся «строительным материалом» для ядер частиц сажи; 2) увеличение размера ядер за счет гетерогенных реакций на поверхности; 3) коагуляция ядер частиц сажи и формирование более крупных частиц; 4) агломерация первичных частиц сажи и образование протяженных агломератов цепочечной структуры [2]. В зависимости от вида топлива и условий горения одновременно с частицами сажи могут образовываться крупные обугленные частицы и минеральные образования разнообразных форм [3,4]. Соотношение ЭУ/ОУ, состав органической фракции, а также наличие функциональных групп и неорганических примесей значительно варьируется в зависимости от условий горения.
В настоящее время антропогенные аэрозоли значительно увеличивают глобальный бюджет аэрозолей в атмосфере по сравнению с доиндустриальным периодом [5,6]. Оценки глобальных ежегодных эмиссий составляют 8 Тг для ЭУ и 33.9 Тг для ОУ при

показавшей, что 5.6 % вес. ВРФ составляет катион Са2+ (таблица 1.2). Кроме того, на частицах СД-М обнаружен оксид кремния ЯЮ? в частицах размером 4-8 мкм. Наиболее вероятно, что наличие оксида кремния 5Юг обусловлено примесью алюмосиликатов в мазутном топливе, поскольку он не был обнаружен на частицах СД-Д, эмитированных при сжигании более чистого дизельного топлива. Согласно стандарту 150 8217 максимальное суммарное количество алюминия и кремния в мазутных топливах не должно превышать 80 мг/кг. Вероятно, что алюминий и кремний попадают в тяжелые топлива в виде частиц катализаторной пыли размером до 10 мкм.
1.3.4. Химия поверхности В настоящее время развиты методики, позволяющие методом ИК спектроскопии идентифицировать и количественно определять функциональные группы органических и неорганических веществ, присутствующих в составе аэрозолей горения [76,87-89]. Анализ ИК спектров показывает наличие колебаний алифатических и ароматических -С-Н групп, различных кислородосодержащих карбонильных С=0, групп С-О, С-О-С и С-ОН в различных соединениях в зависимости от вида сжигаемого топлива и способа горения. Однако интерпретация ИК спектров оригинальных частиц горения представляет сложную задачу, поскольку из-за богатого состава органической/неорганической фракции характеристические полосы колебаний различных функциональных групп и неорганических соединений могут перекрываться. В данной работе для интерпретации полос ИК спектров привлечены дополнительные анализы ИХ, ГХ-МС, рамановской спектроскопии и ЭДС. Химия поверхности углеродсодержащих частиц определяется наличием функциональных групп, принадлежащих как остову элементного углерода, так и органическим и неорганическим соединениям на поверхности. ИК спектры частиц сажи имеют интенсивную полосу колебаний около 1600 см"1, обусловленную плоскостными колебаниями С=С графитовых плоскостей, активированных кислородосодержащими