Окисление CO и CH4 в совмещенном плазменно-каталитическом процессе

• Автор: Чумадова, Елена Сергеевна
• Шифр специальности: 11.00.11
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1998
• Место защиты: Иваново
• Количество страниц: 139 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ
ВВЕДЕНИЕ

1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ
1.1. Краткий анализ существующих методов
очистки газов
1.2. Катализаторы окисления СО и СЕЦ
и механизмы этих процессов
1.3. Реакции, происходящие в смеси СО-СЕЦ-воздух
при воздействии на нее плазмы барьерного разряда
1.4. Моделирование процессов, происходящих в газах
1.5. Цели и постановка задач исследования
2. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
3. СРАВНИТЕЛЬНАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ПЛАЗМЕННЫХ И СОВМЕЩЕННЫХ ПЛАЗМЕННО-КАТАЛИТИЧЕСКИХ ПРОЦЕССОВ
3.1. Исследование процессов окисления СО и СЕЦ в условиях барьерного разряда и совмещенных с катализаторами
3.2. Влияние гетерогенных катализаторов на эффективность плазменного окисления СО и СЕЦ в отходящих газах
4. МЕХАНИЗМЫ И МОДЕЛЬ ПРОЦЕССОВ ТРАНСФОРМАЦИИ СО И СЩ В ПЛАЗМЕ БАРЬЕРНОГО РАЗРЯДА
ВЫВОДЫ
СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННЫХ
ЛИТЕРАТУРНЫХ ИСТОЧНИКОВ

ВВЕДЕНИЕ
Увеличение масштабов антропогенного воздействия делает целесообразной разработку эффективных и экономичных технологий защиты природы, а также способов предупреждения от вредного воздействия загрязняющих атмосферу веществ. Самыми распространенными соединениями, выбрасываемыми в атмосферу, являются монооксид углерода, оксиды азота, серы, углеводороды и твердые взвешенные частицы.
Существующие технологические процессы по улавливанию, нейтрализации и утилизации этих веществ в основном базируются на химических, сорбционных и каталитических способах обезвреживания отходящих технологических и вентиляционных газов. Большинство технологических процессов связано с использованием различных катализаторов (особенно содержащих металлы платиновой группы) в условиях повышенных температур от 150°С до 600°С, что не всегда экологически и экономически выгодно.
Использование низкотемпературной плазмы газового разряда, возбуждаемого при атмосферном давлении наряду с традиционными каталитическими методами, представляется весьма перспективным для снижения концентраций загрязняющих веществ в промышленных выбросах.
Совмещение каталитических процессов с активирующими свойствами плазмы в одном технологическом цикле может дать выигрыш в снижении энергозатрат или эффективности процессов трансформации токсичных соединений, а также заменить дорогостоящие платиновые катализаторы на более дешевые промышленные образцы.
Поэтому разработка совмещенных плазменно-каталитических процессов и исследование механизмов трансформации СО и СН4 в плазме поверхностно-барьерного разряда (ПБР) имеют актуальное научно-практическое значение с точки зрения охраны воздушного бассейна от за-
грязнения промышленными газовыми выбросами и выхлопными газами двигателей внутреннего сгорания.
Данная работа посвящена изучению процессов трансформации газовой смеси, содержащей СО и СН4, как в плазме барьерного разряда, так и в совмещенных плазменно-каталитических процессах, а также выбору наиболее эффективных параметров проведения низкотемпературных процессов, включая подбор активных и стабильных катализаторов более глубокого окисления СО и СН4 и подавляющих образование побочных продуктов плазменного взаимодействия.

Н0СН202 + N0 -» Н0СН20 + Ш2, (1.84)
Н0СН20 + 02 -> НС00Н +Н02. (1.85)
Таким образом, в смеси, содержащей углеводороды, монооксид углерода, кислород и азот может образовываться формальдегид. С учетом описанных выше механизмов гибели можно ожидать, что концентрация формальдегида не будет значительной и, следовательно, его нельзя рассматривать в качестве основного продукта синтеза СО и СН4 в воздушной среде после плазменной обработки.
Оксиды азота в плазме барьерного разряда могут образовываться по следующим реакциям [4]:
N + О N0 + 02, (1.86)
N + 03 -> N0 + 02. (1.87)
В воздухе также эффективно протекают реакции :
О + N02 -> N0 + 02, (1.88)
N + 02 -> N0 + О. (1.89)
Диоксид азота образуется по следующим основным реакциям:
N + 02 + М->Ш2 + М, (1.90)
Ж)+0 + М-»Ж)2+М, (1.91)
2 N0 + 02-> 2 Ш2. (1-92)
Оксиды азота могут существенно влиять на механизм образования и гибели озона [104]:
Ш2 + 03 -» 02 + N03. (1-93)
N0 + ИОз —> 2 N0, (1.94)
N205 + М -» Ш2 + N03 + М, (1.95)
N0 + Н02 -» ОН + N02, (1.96)
Кроме того они быстро реагируют с СН3 [105]: