Закономерности диффузионных процессов в актинидах, цирконии и их сплавах

• Автор: Шмаков, Андрей Александрович
• Шифр специальности: 01.04.07
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2000
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 97 с. : ил

ОГЛАВЛЕНИЕ
Введение
Глава 1. Феноменологическое описание диффузионных процессов в металлических сплавах: состояние проблемы.
1.1. Основные положения термодинамической теории диффузии .
1.2. Роль тепловых вакансий
1.3. Собственная диффузия и эффект Киркендалла
1.4. Взаимная диффузия в многокомпонентных металлических системах
1.5. Расчет коэффициентов взаимной диффузии в тройных сплавах
1.6. Анализ значимости основных допущений Даркена
Заключение по главе
Глава 2. Экспериментальные методы исследования диффузионных процессов в металлических системах
2.1. Самодиффузия и диффузия примесей
2.2. Взаимная диффузия
2.2.1. Бинарные системы
2.2.2. Тройные системы
Заключение по главе
Глава 3. Радиационное и флуктуационное ускорение диффузионных процессов в металлах и сплавах
3.1. Радиационно-ускоренная диффузия
3.2. Флуктуационно-ускоренная диффузия. Модель искривления зависимости Аррениуса
Заключение по главе
Глава 4. Термодинамические свойства сплавов актинидов с цирконием
4.1. Методы оценки термодинамических свойств сплавов.
Основные принципы анализа фазовых диаграмм
4.2. Некоторые свойства актинидов, циркония и титана
4.3. Бинарные системы актинидов с цирконием
4.4. Системы Тн-гг, И—и и J-Zr-Т
4.5. Системы Ри-и и Ц-Ри-7г
Заключение по главе
Глава 5. Диффузионные процессы в металлах: актинидах, цирконии и титане
5.1. Самодиффузия и диффузия примесей в ОЦК-фазах
5.2. Радиационно-стимулированная самодиффузия и характеристики точечных дефектов в актинидах и цирконии
Заключение по главе
Глава 6. Диффузионные процессы в сплавах актинидов с цирконием
6.1. Самодиффузия компонентов в ОЦК сплавах
6.2. Взаимная диффузия в системах J-Zr, Ри-2г и ТЬ-2г
6.3. Взаимная диффузия в системе Ыр-гг
6.4. Взаимная диффузия в системе 11-7г-Т
6.5. Взаимная диффузия в системе и-Ри^г
Заключение по главе
Выводы
Список литературы

Введение
Исследования диффузионных процессов в системах легких актинидов (J1A) с цирконием имеют более чем сорокалетнгою историю и начинались циклом работ по изучению взаимной диффузии (ВД) в сплавах урана с цирконием, выполненных в Ядерном центре Сакле (Франция). Несколько позднее аналогичные результаты были получены в лаборатории Вестингаузской корпорации (АЕС, США) и в Институте исследования металлов М. Планка (Штутгарт, Г ер-мания).
В 60-е годы подобные исследования были развернуты в Московском инженерно-физическом институте и Всесоюзном научно-исследовательском институте неорганических материалов. Среди них - работы по изучению диффузионного взаимодействия соединений актинидов с тугоплавкими металлами (ВНИИНМ), а также первые систематические исследования коэффициентов диффузии компонентов и термодинамических свойств ОЦК сплавов системы U-Zr (МИФИ). Практически в это же время в отделе металлургии плутония Ядерного исследовательского центра Франции проводили работы по изучению процессов ВД и эффекта Киркендалла в ОЦК сплавах системы Pu-Zr.
В последующий период значительный всплеск исследований термодинамических свойств и процессов ВД в системах урана и плутония с цирконием приходится на конец 80-х и 90-е годы в связи с разработкой в США и Японии концепции реакторов на быстрых нейтронах. Реализованный в США проект Integral Fast Reactor (IFR) [1] и разрабатываемая в Японии концепция Fast Breeder Reactor (FBR) [2] предусматривают использование в качестве ядерного топлива U-Zr и U-Pu-Zr сплавов. Следует отметить, что сплавы системы U-Zr рассматривают также в качестве перспективной основы топлива для исследовательских реакторов, реакторов АЭС малой и транспортной энергетики, запальных твэлов реакторов концепции ВВЭР-Т и др. [3-5]. При этом дополнительное легирование U-Zr топлива нептунием, по-видимому, улучшает его экономические показатели.
Серия предварительных радиационных испытаний, проведенных в Ар-гоннской Национальной Лаборатории (ANL, США) на Experimental Breeder Reactor II (EBR-II), показала, что присутствие циркония в топливных сплавах обеспечивает, как минимум, два положительных эффекта [6]:
• повышение температуры плавления ядерного топлива;
• снижение химического взаимодействия между топливом и оболочкой из
нержавеющей стали.
В то же время обнаруженное при испытаниях явление перераспределения компонентов U-Pu-Zr топлива [7] обусловило необходимость создания моделей миграции компонентов и реструктуризации сплавов под действием радиального температурного градиента с учетом возможности радиационной стимуляции указанных диффузионных процессов [8].
Смещение акцентов в развитии ядерной энергетики на безопасность, экологичность, нераспространение ядерных материалов и повышенную экономическую эффективность при отсутствии необходимости замыкания топливного цикла в ближайшей перспективе повышают привлекательность использования

Избыточная молярная свободная энергия Гиббса Ф-той фазы тройного сплава 1^-К может быть рассчитана на основе термодинамических данных для Ф-тых фаз бинарных ограничивающих систем ,1-К и 1—К методом Колера [60]:
С№-к{с,Л,ск,Т) —
= (і - с, )2 о!4-——, , ТI +
<с, +ск ’ С, + ск
( с, Су
Ус, л-с а > . 5 с, +Су
ґ Су Ск
+ (1 ~ск)2СІЇ
+ ск Су + ск
графическая интерпретация которого дана на рис. 9.
Т = СОП5І

Рис. 9. Графнческое толкование метода Колера
Если в бинарной или тройной системе имеет место равновесие двух фаз Фа и Фц, то при известных выражениях для избыточной свободной энергии Ск'Фл и оь,ф‘ положение соответствующих фазовых границ (например, соли-дус и ликвидус), характеризуемое при данной температуре концентрациями , определяют, решая систему трансцендентных уравнений
рГЧс,л)|г=Ц?а (с,в)|г (и = 2; / = 1,2) (82)

еГЧ^)|г=цГЧс,в,с2й)|г (и = 3; / = 1,2,3) (83)
численно, например, методом Ньютона [61].