Исследование адсорбированного кислорода на поверхности поликристаллического и нанодисперсного золота

Исследование адсорбированного кислорода на поверхности поликристаллического и нанодисперсного золота

Автор: Стадниченко, Андрей Иванович

Шифр специальности: 02.00.15

Научная степень: Кандидатская

Год защиты: 2007

Место защиты: Новосибирск

Количество страниц: 142 с. ил.

Артикул: 3373811

Автор: Стадниченко, Андрей Иванович

Стоимость: 250 руб.

Исследование адсорбированного кислорода на поверхности поликристаллического и нанодисперсного золота  Исследование адсорбированного кислорода на поверхности поликристаллического и нанодисперсного золота 



Большинство исследований, приводимых в литературе, связано в первую очередь с определением активности золотых катализаторов в различных реакциях, сравнение различных золотых катализаторов между собой и с катализаторами на основе другах металлов. Наиболее частые сравнения проводятся с другими металлами подгруппы 5, и с металлами платиновой группы ,,. Бокуззи с соавторами 5 исследовали каталитические системы на основе металлов подгруппы медь, серебро, золото, нанесенных на оксид титана. Образцы предварительно подвергли восстановлению в токе реакционной смеси в течение 1 часа при 3 К i и 3 К i и i. В ходе экспериментов серебряный катализатор практически не проявил активности в реакции окисления СО. Максимальную конверсию показал золотой катализатор Рисунок 1. Однако данная конверсия была достигнута при температуре 0 К. ТПР эксперименты, а также I показали, что реакционная смесь модифицирует катализатор. Таким образом, активность катализатора, а также температура, при которой он начинает работать, зависят от предыстории образца. Рисунок 1 Температурная зависимость каталитической активности конверсии СО образцов и АиТЮз, i2, i2. М. i, . Iiv, V. ТЮ2 i i . Деккере с соавторами 6 показали, что катализаторы состава i2 не проявляют каталитической активности при температурах ниже 0 К. Окисление СО выходит на 0
при нагреве системы до 0 К. Высокий выход СОг сохраняется даже при охлаждении системы до комнатной температуры. Это говорит о том, что реакционная среда на первой стадии модифицирует катализатор. Для проверки авторы измеряли каталитическую активность того же катализатора, подвергнутого предварительному восстановлению 4 Н2 в Не, 3 К, 2 часа. Обработанный подобным образом катализатор показал высокую активность в окислении СО, однако в этом случае максимальная величина конверсии достигалась уже при существенно более низкой температуре, а именно, при комнатной температуре. Таким образом, предварительно восстановленный катализатор не нуждается в первой стадии активации, состоящей в восстановлении частиц золота СО. В работе исследовался катализатор также состава АиТЮг При окислении СО было показано, что активность катализатора при температуре ниже комнатной незначительно уменьшается. Охлаждение системы от 3 К до 3 К привело к уменьшению конверсии всего на 5. Авторы также показали, что высокодисперсный порошок золота также проявляет высокую активность в окислении СО, как при комнатной температуре, так и при температуре 9 К. Харута в одной из своих работ указывает на тот факт, что активность золотых катализаторов при температуре 0 К наблюдается только на оксидных носителях титана, железа, кобальта, а также на гидроксидах магния и бериллия. В этой же работе приводятся сравнительные данные чистого оксида кобальта СО3 и с нанесенным на него золотом. В реакции окисления СО чистый оксид кобальта крайне чувствителен к наличию влаги в реакторе. Для того, чтобы при 0 К конверсия СО достигла 0 необходимо уменьшить количество воды в системе до . При использовании коммерческого газа для турбин, содержащего 3 Н2О активность не наблюдалось при температуре ниже комнатной, в то время как при использовании катализатора АСО3 в присутствии 3 Н2О 0 конверсия СО имеет место, уже при 0 К. Лин с соавторами, исследовавшие активность золотых катализаторов на цеолитах , установили, что все исследованные ими катализаторы на цеолитах двух типов и катализаторы с добавками железа показывают высокую активность в окислении СО. Однако если у катализатора цеолит выходу на 0 конверсию СО предшествовал период активации катализатора в реакционных условиях в течение нескольких часов, то катализатор цеолит давал 0 конверсию с самого начала проведения реакции. Однако дальнейшие исследования показали, что катализатор, промотированный железом, теряет активность, в то время как катализатор цеолит оказался стабильным. Используя метод РФЭС, авторы установили, что основной причиной дезактивации катализатора цеолит является образование карбонатоподобных частиц на поверхности катализатора, блокирующих места адсорбции СО. Единственной причиной незначительного уменьшения активности катализатора цеолит оказалось спекание золотых наночастиц на поверхности, происходящее в период активации катализатора.

Рекомендуемые диссертации данного раздела

28.06.2016

+ 100 бесплатных диссертаций

Дорогие друзья, в раздел "Бесплатные диссертации" добавлено 100 новых диссертаций. Желаем новых научных ...

15.02.2015

Добавлено 41611 диссертаций РГБ

В каталог сайта http://new-disser.ru добавлено новые диссертации РГБ 2013-2014 года. Желаем новых научных ...


Все новости

Время генерации: 0.195, запросов: 121