Особенности механизма селективного окисления изобутилена на многокомпонентных каталитических системах на основе молибдатов переходных металлов

Особенности механизма селективного окисления изобутилена на многокомпонентных каталитических системах на основе молибдатов переходных металлов

Автор: Сюракшин, Андрей Владимирович

Шифр специальности: 02.00.04

Научная степень: Кандидатская

Год защиты: 2002

Место защиты: Черноголовка

Количество страниц: 123 с. ил

Артикул: 2296523

Автор: Сюракшин, Андрей Владимирович

Стоимость: 250 руб.

Особенности механизма селективного окисления изобутилена на многокомпонентных каталитических системах на основе молибдатов переходных металлов  Особенности механизма селективного окисления изобутилена на многокомпонентных каталитических системах на основе молибдатов переходных металлов 

Содержание
Введение
Глава 1.
Литературный обзор
1.1 Катализаторы окисления олефинов в соответствующие альдегиды.
1.2 Структура и механизм действия катализаторов на основе молибдатов переходных металлов
1.3 Взаимодействие кислорода и олефина с поверхностью катализатора
1.4 Кинетика окисления олефина на молибдатных катализаторах
1.5 Современное состояние производства акрилатов
Глава 2
Экспериментальные методы.
2.1. Методика синтеза катализаторов парциального окисления изобутилена .
2.2 Исследование активности и селективности катализаторов
2.3 Исследование кинетики хемосорбции кислорода и изобутилена.
2.4 Методика изучения стадийного механизма реакции при каталитическом превращении углеводорода в импу льсе.
2.5 Термодесорбция кислорода с поверхности образца катализатора при его линейном разогреве
2.6 Методы исследования фазового состава и структуры катализаторов.
Глава 3
Результаты.
3.1 Катализаторы парциального окисления изобутилена.
3.2 Результаты рентгенофазового анализа образцов катализаторов
3.3 Активность и селективность катализаторов
3.4 Кинетика хемосорбции кислорода и изобутилена на поверхности образцов катализаторов
3.4 1 Хемосорбция кислорода.
3.4.2 Хемосорбция изобутилена.
3.5 Термическая десорбция кислорода с поверхности катализаторов.
3.6 Результаты исследований стадийного механизма реакции при каталитическом превращении реагентов в импульсе.
3.7 Результаты термогравиметрии для образцов К1ЧОЗ, БЬ5 и их смеси .
Глава 4
Обсуждение результатов.
4.1 Фазовый состав образцов исследуемых катализаторов.
4.2 Активность и селективность катализаторов на основе молибдатов Ее, Со и Вт.
4.3 Подвижность кислорода структуры катализатора
4.4 Взаимодействие изобутилена с поверхностью катализаторов на основе молибдатов Ре, и Со.
4.5 Процессы, протекающие на поверхности катализатора при взаимодействии реагентов.
4.6 Циклические фазовые превращения в условиях катализа
ВЫВОДЫ.
ЛИТЕРАТУРА


Ранее проведнными исследованиями 1 было показано, что в случае создания промышленного процесса гетерогеннокаталитического получения акриловой АК и метакриловой МАК кислот а также их эфиров на основе низших олефинов пропилена и изобутилена выгодной технологической схемой организации производства является двухстадийная, с промежуточным получением соответствующего альдегида на первой стадии. Исходя из этого, вытекает задача создания катализатора, на котором может протекать процесс парциального окисления олефина с образованием альдегида. Проводившиеся исследования позволили выявить класс достаточно сложных каталитических систем, перспективных для промышленного осуществления упомянутого процесса. Исследователями были выявлены некоторые функциональные особенности отдельных структурных элементов синтезированных катализаторов, а также общие кинетические закономерности при парциальном окислении низшего олефина. Однако, данные исследования не позволили создать катализатор, максимальный выход целевого продукта альдегида на котором превосходил бы , кроме того остались не до конца изученными процессы, протекающие в структуре катализатора в ходе реакции. Представляется, что недостаточность исследований в области изучения взаимодействия катализатора в целом с реакционной средой, состоящей из реагентов и продуктов реакции, и недостаточность знаний о механизме как целевой, так и побочных реакций также являются факторами, не позволяющими кардинально улучшить характеристики катализаторов на основе молибдатов. На основании результатов данной диссертационной работы планируется предложить подходы к созданию эффективных катализаторов парциального окисления олефинов. Структурно представляемая диссертация состоит из введения, четырх глав, выводов и списка использованных литературных источников. В первой главе литературном обзоре рассмотрено современное состояние дел в изучении механизма каталитических реакций, протекающих на катализаторах, основанных на молибдатах переходных металлов Кроме этого, в главе дан краткий обзор современного состояния отечественного и мирового производства акрилатов. Во второй главе описаны экспериментальные методы, использованные в данной диссертационной работе. В третьей главе в виде таблиц и графиков с комментариями приводятся результаты исследований. Четвртая глава содержит трактовку полученных результатов на основании сопоставления структурных особенностей катализаторов с их каталитическими свойствами. В разделе Выводы приведены основные результаты данной работы. Глава 1. Литературный обзор. Анализ литературы показывает, что, как правило, катализаторами окисления низших олефинов с образованием непредельных альдегидов являются многокомпонентные оксидные системы, состоящие из пяти и более компонентов. В таблице 1 приведены характеристики некоторых каталитических систем в реакции окисления олефинов. Сопоставляя литературные данные, часть которых представлена в таблице 1, можно заключить, что наилучшими с точки зрения выхода целевого продукта являются оксидные каталитические системы, состоящие из переходных элементов, в первую очередь молибдена, кобальта, железа, висмута и никеля. Эти системы могут содержать в свом составе также некоторое количество сурьмы, фосфора, бора и щелочных элементов I группы. В ИХФ АН СССР был предложен высокоэффективный катализатор ИХФ для окисления изобутилена в МА в процессе двухстадийного получения МАК . Сое гав кагализатора МоиСоезВцЗЬаКьОх. Данная каталитическая система характеризуется 0 конверсией изобутилена и
ВаТеМо0 0 ч Т1 ф 1 0 н ф 1 О 0 с 1 ч ф 1 и 1 0 1 о СиТеРМо0 МоТеСэКО МоРеЛТе 8Ь0 МоСоВ1Ре ЭЬО МоСоВ1Ре ВЗЬЬПКО МоСоВ1Ре Мд8ЬК0 МоСоВРе iI0 МоСоВММ1Р Т10 МоСоВ1 РеРТ10 МоВьЗЬБе МСэпО МоВ18ЬРе МКСгО МоВ1Си0 МоВ18Ь0 МоВСг0 МоВ1СиВ 0 1 1 Бруттосостав катализатора 1 . КЗ Окисляемый олефин. Со 3 со и о Со со со со и со со со СО со со Со со СО со сз . СО СО Со КЗ СО А Со о КЗ со КЗ Со КЗ 4 кз КЗ Оз КЗ к кз Со КЗ КЗ КЗ X КЗ О V со л х VI к ч Литература
ьэ
X X я 2
с
7. Н

о
ь
х
о
н
оз
тз
п
сс
х
ж
г
о
о
о
селективностью по МА . Ад модифицир. РИС или РИВГз. РУБЬОх 1 0 . РеМо0 2 0 0 1. СоМо0 2 0 0 3. МоСоРеВ1 8ЬК0 2 0 0 . МоСоРеВ1 МКРЗьО 2 0 .

Рекомендуемые диссертации данного раздела

28.06.2016

+ 100 бесплатных диссертаций

Дорогие друзья, в раздел "Бесплатные диссертации" добавлено 100 новых диссертаций. Желаем новых научных ...

15.02.2015

Добавлено 41611 диссертаций РГБ

В каталог сайта http://new-disser.ru добавлено новые диссертации РГБ 2013-2014 года. Желаем новых научных ...


Все новости

Время генерации: 0.225, запросов: 121