Сложные высокодисперсные оксиды со структурными перовскита и флюорита: особенности структуры и активность в реакциях глубокого окисления

Сложные высокодисперсные оксиды со структурными перовскита и флюорита: особенности структуры и активность в реакциях глубокого окисления

Автор: Батуев, Лубсан Чойбалсанович

Шифр специальности: 02.00.04

Научная степень: Кандидатская

Год защиты: 2006

Место защиты: Томск

Количество страниц: 131 с. ил.

Артикул: 2947669

Автор: Батуев, Лубсан Чойбалсанович

Стоимость: 250 руб.

Сложные высокодисперсные оксиды со структурными перовскита и флюорита: особенности структуры и активность в реакциях глубокого окисления  Сложные высокодисперсные оксиды со структурными перовскита и флюорита: особенности структуры и активность в реакциях глубокого окисления 

Введение
1. Литературный обзор
1.1. Каталитическое сжигание
1.2. Общие представления о механизме реакций глубокого окисления
1.3. Методы оценки подвижности и реакционной способности кислорода на оксидных системах
1.4. Катализаторы на основе структуры перовскитов
1.4.1. Структура перовскитов
1.4.2. Способы синтеза перовскитов
1.4.3. Каталитические свойства перовскитов
1.4.3.1. Факторы, определяющие каталитическую активность перовскитов
1.4.3.2. Подвижность кислорода
1.5. Катализаторы на основе флюоритоподобного твердого раствора Сегг
1.5.1. Структура Се и флюоритоподобного твердого раствора Сс2г
1.5.2. Способы синтеза флюоритов
1.5.3. Каталитические свойства сложных оксидов на основе твердого раствора СеОг в реакциях глубокого окисления
1.6. Вывод из обзора литературы
2. Экспериментальная часть
2.1. Синтез образцов
2.2. Физикохимические методы исследования катализаторов
2.3. Методика экспериментов по изучению состояния поверхностного и объемного кислорода на оксидных катализаторах
2.4. Методика эксперимента для проведения термопрограммированной реакции С0 СН
3. Результаты и обсуждение
3.1. Перовскиты
3.1.1 Фазовый состав
3.1.2 Исследование подвижности и реакционной способности поверхностногообъемного кислорода замещенных перовскитов
3.1.2.1. Термопрограммированное восстановление водородом
3.1.2.2. Термопрограммированное восстановление СО
3.1.2.3. Термопрограммированная десорбция кислорода
3.1.3. Термопрограммированная десорбция СОг
3.1.4. Низкотемпературное окисление СО
3.2. Флюориты
3.2.1. Фазовый состав
3.2.2. Исследование подвижности и реакционной способности
поверхностногообъемного кислорода замещенных флюоритов
3.2.2.1. Термопрограммированное восстановление водородом
3.2.2.2. Термопрограммированная десорбция кислорода
3.2.3. Каталитическая активность в реакции окисления метана
3.2.4. Термопрограммированное восстановление СН
4. Выводы
Литература


Использование каталитического сжигания для этих процессов связано, прежде всего, со способностью проводить окисление при широком интервале соотношений концентрации топлива и воздуха и подавлением процессов образования термических оксидов азота . Выделяют высокотемпературное и низкотемпературное сжигание. Низкотемпературное каталитическое сжигание важно во многих направлениях. Например, во время холодного запуска автомобилей в атмосферу выбрасывается большое количество СО и углеводородов, общее количество которого составляет около от всего выброса автомобиля . Несмотря на то, что количество выбросов может быть уменьшено сокращением продолжительности периода холодного старта , использованием усовершенствованного топлива, разработкой различных вариантов электромобилей на базе топливных элементов , использование активных низкотемпературных катализаторов может существенно сократить количество этих выбросов. Особое внимание к низкотемпературному окислению связано с тем, что температура выхлопных газов ниже температуры старта каталитической реакции . Температурный интервал высокотемпературного каталитического сжигания 0 С. В связи с этим, появляется необходимость в разработке принципиально нового класса катализаторов, которые обладали бы достаточной активностью для инициирования реакции при умеренных температурах и, одновременно, показывали бы высокую термостабильность. К катализаторам сжигания предъявляется ряд требований контакты должны обеспечивать высокие степени превращения токсичных соединений 0 начиная с температуры 0 С, при высокой производительности процесса до час1 и широком варьировании состава газовой смеси и температуры катализатор должен быть достаточно селективен, работать без образования нежелательных продуктов неполного окисления необходимо, чтобы контакты катализатора были термостойкими под термостойкостью понимается способность катализатора сохранять свою активность при высоких температурах катализатор должен иметь минимальное газодинамическое сопротивление предъявляются большие требования к
механической прочности катализаторов на раздавливание до кгсм , для выдерживания нагрузки вышележащих слоев катализатора и на истирание при больших линейных скоростях газовых потоков в связи с наличием в реакционной смеси каталитических ядов, контакты должны быть малочувствительны к действию паров воды, сернистых, фосфористых соединений, а также сажи и других механических примесей. Важно, чтобы катализатор изготовлялся из недорогих и недефицитных соединений по простой безотходной или малоотходной технологии с возможностью регенерации исходных материалов из отработанных контактов . Реакции глубокого окисления послужили предметом большого числа исследований. Для этих реакций исследовалась зависимость активности катализаторов от термохимических свойств оксидов , относительная реакционная способность различных окисляемых соединений , , возможность постадийного осуществления процесса с попеременным окислениемвосстановлением поверхности , строение и свойства промежуточных соединений , рассмотрены общие схемы механизма взаимодействия кислорода и окисляемых веществ с катализатором в реакциях глубокого окисления . Механизм глубокого окисления парафинов в г. Соколовским и др. При низких температурах скорость каталитической реакции окисления парафинов существенно выше скорости восстановления поверхности катализатора окисляемым веществом, что указывает на преобладание слитного механизма. Методом ИКспектроскопии было установлено наличие на поверхности соединений карбоксилатной структуры . С повышением температуры при приближении к области стадийного механизма концентрация таких соединений резко снижается. Это позволяет предположить, что на оксидных катализаторах полного окисления, содержащих слабосвязанный кислород, первой стадией окисления углеводорода является образование карбоксилатных комплексов за счет кислорода поверхности катализатора. При стадийном механизме выше 0 К далее следует стадия разрушения этих комплексов с образованием СО2 и воды. Заключительной стадией должно быть реокисление катализатора кислородом газовой фазы, что, как правило, происходит сравнительно быстро.

Рекомендуемые диссертации данного раздела

28.06.2016

+ 100 бесплатных диссертаций

Дорогие друзья, в раздел "Бесплатные диссертации" добавлено 100 новых диссертаций. Желаем новых научных ...

15.02.2015

Добавлено 41611 диссертаций РГБ

В каталог сайта http://new-disser.ru добавлено новые диссертации РГБ 2013-2014 года. Желаем новых научных ...


Все новости

Время генерации: 0.216, запросов: 121