Гамма-спектрометрический контроль изотопного состава энергетического плутония в процессе его производства, хранения и применения в ЯЭУ

• Автор: Павлов, Андрей Михайлович
• Шифр специальности: 05.14.03
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2015
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 182 с. : ил.

Оглавление
Введение
1 Анализ условий производства, хранения и проведения измерений плутония на заводе РТ-
1.1 Анализ условий производства и хранения плутония на РТ-
1.2 Анализ существующей методики определения изотопного состава плутония на РТ-
1.2.1 Отбор пробы
1.2.2 Подготовка пробы к масс-спектрометрическому анализу
1.2.3 Введение подготовленного раствора в источник ионов масс-спектрометра
1.2.4 Проведение измерения масс-спектра и обработка данных
2 Аналитический обзор современного состояния гамма-спектрометрии изотопного состава плутония
2.1 Основные сведения о гамма-спектрометрии плутония
2.1.1 Продукты распада изотопа 241 Ри и гсс накопление в зависимости от времени хранения плутония
2.1.2 Основные энергетические области, используемые для измерений изотопного состава
2.1.3 Основные программы, используемые для определения изотопного состава плутония
2.2 Обзор программы МХЗА
2.2.1 Описание подгонки пиков
2.2.2 Моделирование фона
2.2.3 Описание калибровки по эффективности
2.2.4 Требование к детектору гамма-излучения
2.3 Обзор программы БІТАМ
2.3.1 Описание внутренней калибровки
2.3.2 Описание анализа данных
2.3.3 Требование к детектору гамма-излучения
2.4 Особенности ОЧГ детекторов р- и п- типа
2.5 Преимущество цифровых спектрометрических систем

2.6 Обзор достигнутых погрешностей определения изотопного состава плутония гамма-спектрометрическим методом
2.7 Необходимое время измерения для гамма-спектрометрического метода
3 Оптимизация гамма-спектрометрических систем и условий измерения диоксида плутония для РТ-
3.1 Оптимизация для измерений проб
3.1.1 Выбор детектора и программы обработки спектров
3.1.2 Определение допустимой входной скорости счета
3.1.3 Выбор материала и толщины фильтра низкоэнергетического гамма-излучения
3.1.4 Описание гамма-спектрометрической установки
3.2 Оптимизация для измерений контейнеров
3.2.1 Выбор детектора, геометрии измерений и программы
3.2.2 Оптимизация настроек спектрометра и условий измерений плутония
3.2.3 Выбор материала и толщины фильтра низкоэнергетического гамма-излучения
3.2.4 Защита детектора от быстрых нейтронов
3.2.5 Описание гамма-спектрометрической установки
4 Исследование неоднородности изотопного состава плутония произведенного на РТ-1 и ее влияния на результат гамма-спектрометрических измерений
4.1 Исследование неоднородности изотопного состава плутония в партии
4.2 Исследование неоднородности изотопного состава плутония в контейнере
4.3 Исследование влияния неоднородности изотопного состава плутония на результаты гамма-спектромстрических измерений
5 Разработка корреляционной формулы для расчета массовой доли 2,2Ри в плутонии завода РТ-
5.1 Оценка вклада погрешности определения доли 242Ри в погрешность изотопного состава
5.2 Построение повой корреляционной зависимости
5.2.1 Исходные данные
5.2.2 Анализ корреляционных формул и подбор коэффициентов
5.2.3 Учет времени хранения плутония
5.2.4 Результаты
5.3 Сравнение корреляционных формул

6 Измерения изотопного состава плутония гамма-спектрометрическим методом на заводе РТ-
6.1 Измерения изотопного состава плутония в пробах
6.1.1 Измерение ГСО
6.1.2 Измерение проб
6.2 Измерения изотопного состава плутония в контейнерах
6.2.1 Измерение СОИ
6.2.2 Создание нового набора параметров для ШАМ
6.2.3 Оценка метрологических характеристик разрабатываемой методики
6.2.4 Аттестация гамма-спектрометрической методики
6.2.5 Апробагрш и внедрение гамма-спектрометрической методики
7 Оценка возможности замены масс-спектрометрического метода определения изотопного состава плутония на гамма-спектрометрический метод на РТ-1
7.1 Сравнение погрешности результатов измерений изотопного состава плутония, полученных с помощью масс-спектрометра МИ 1201 и гамма-спектрометрии
7.2 Экономическая оценка проведения измерений изотопного состава плутония
8 Применение гамма-спектрометрического контроля изотопного состава плутония
на РТ-
Заключение
Список сокращений и условных обозначений
Словарь терминов
Список использованной литературы
Список иллюстративного материала
Приложение А Спектры гамма-излучения от контейнеров с диоксидом плутония
Приложение Б Систематическая ошибка анализа программы БЯАМ
Приложение В Методика МВИ 223.0109/01.00258/2

Energy CkeV)
Рисунок 2.17 - Подгонка пиков в области 95-105 кэВ программой MGA v 9.7 для ГСО массой
3,2 г плутония в виде Ри02 (массовая доля 219Ри - 85%; 240Ри - 14%)
2.2.4 Требование к детектору гамма-излучения Из-за малой разницы энергий гамма-пиков в области 95-105 кэВ, программа MGA предъявляет очень высокие требования к аппаратуре. Необходим спектрометр с хорошей формой пика в области низких энергий и высоким разрешением в широком диапазоне изменений скоростей счета.
Этим требованиям удовлетворяют LEGe - детекторы фирмы CANBERRA с цифровым анализатором Inspector 2000 или DSA-1000. Фирма ORTEC предлагает аналогичные установки с детекторами GLP Series и цифровым анализатором DSpec jr 2.0. Основные характеристики этих гамма-спектрометров, заявленные производителями, представлены в таблице 2.5.
Таблица 2.5 - Характеристики планарных детекторов ORTEC и CANBERRA [16, 17]
Серия/производитель Площадь, Толщина, Разрешение (ПШПВ)*, эВ
мм2 мм 5,9 кэВ 122 кэВ
LEGe / CANBERRA 50-3800 5-25 145-475
GLP Series / ORTEC 28-1000 5-13 165-385
Примечание - * указан диапазон разрешения для размеров кристалла Се. возможных геометрических
При разрешении более 700 эВ на линии 122 кэВ, 1УЮА будет сообщать о неудовлетворительном разрешении, а для достижения более правильных результатов рекомендуется проводить измерения с разрешением меньше 525 эВ [10].