+
Действующая цена700 499 руб.
Товаров:
На сумму:

Электронная библиотека диссертаций

Доставка любой диссертации в формате PDF и WORD за 499 руб. на e-mail - 20 мин. 800 000 наименований диссертаций и авторефератов. Все авторефераты диссертаций - БЕСПЛАТНО

Расширенный поиск

Исследование твердофазных катализаторов процессов аэробной и пероксидной окислительной деструкции токсичных органических веществ в водных растворах

  • Автор:

    Аюшеев, Артемий Буладович

  • Шифр специальности:

    02.00.15

  • Научная степень:

    Кандидатская

  • Год защиты:

    2013

  • Место защиты:

    Новосибирск

  • Количество страниц:

    148 с. : ил.

  • Стоимость:

    700 р.

    499 руб.

до окончания действия скидки
00
00
00
00
+
Наш сайт выгодно отличается тем что при покупке, кроме PDF версии Вы в подарок получаете работу преобразованную в WORD - документ и это предоставляет качественно другие возможности при работе с документом
Страницы оглавления работы

Содержание
ПРИНЯТЫЕ СОКРАЩЕНИЯ
ВВЕДЕНИЕ
ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР
1.1. Каталитическая очистка сточных вод. Краткий обзор существующих методов
1.2. Глубокое каталитическое аэробное окисление органических субстратов в ВОДНЫХ РАСТВОРАХ
1.2.1. КАТАЛИЗАТОРЫ, ПРИМЕНЯЕМЫЕ В ПРОЦЕССАХ АЭРОБНОГО ОКИСЛЕНИЯ
1.2.1.1. Катализаторы на основе углеродных материалов. Влияние гетероатомов в составе УМ
1.2.1.2. Оксидные катализаторы. Использование перовскитоподобных оксидов
1.2.2. Реакционные маршруты и механизмы каталитического аэробного окисления в ВОДНОЙ СРЕДЕ
1.2. Глубокое каталитическое пероксидное окисление органических веществ в ВОДНЫХ РАСТВОРАХ
1.2.1. Катализаторы, применяемые для пероксидного окисления
1.3.1.1. Катализаторы на основе перовскитоподобных оксидов
1.3.1.2. Цеолитные катализаторы
1.3.2. МЕХАНИЗМ ПЕРОКСИДНОГО ОКИСЛЕНИЯ
1.3.2.1. Механизм гомогенного каталитического окисления
1.3.2.2. Механизм пероксидного окисления в присутствии твердых катализаторов. Структура каталитически активного центра
1.4. Заключение по литературному обзору
ГЛАВА 2. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ
2.1. Реактивы
2.2. Приготовление катализаторов
2.2.1. КАТАЛИЗАТОРЫ НА ОСНОВЕ УГЛЕРОДНЫХ НАНОВОЛОКОН (УНВ)
2.2.2. ПЕРОВСКИТОПОДОБНЫЕ ОКСИДЫ ПЕРЕХОДНЫХ МЕТАЛЛОВ
2.2.3. ЦЕОЛИТНЫЕ КАТАЛИЗАТОРЫ
2.3. Физико-химические исследования катализаторов
2.3.1. Элементный анализ катализаторов
2.3.2. ИССЛЕДОВАНИЯ ФАЗОВОГО СОСТАВА ПЕРОВСКИТОПОДОБНЫХ И ЦЕОЛИТНЫХ КАТАЛИЗАТОРОВ

2.3.3. ИССЛЕДОВАНИЯ ЭЛЕКТРОННОГО СОСТОЯНИЯ КАТАЛИЗАТОРОВ 11и/С, ЬаРеОз И ЬЛСиОз МЕТОДОМ РФЭС
2.3.4. Исследование цеолитных катализаторов методами ЭСДО и ЭПР
2.4. Каталитические испытания
2.4.1. Методика испытания катализаторов в аэробном жидкофазном окислении фенола
2.4.2. Методики испытания катализаторов в пероксидном жидкофазном окислении
МОДЕЛЬНЫХ СУБСТРАТОВ
2.4.3. Исследования кинетики в пероксидном окислении муравьиной кислоты в присутсвии Си-г8М-5 катализаторов
2.5. Аналитические м етодики
ГЛАВА 3. ГЛУБОКОЕ ОКИСЛЕНИЕ ОРГАНИЧЕСКИХ СУБСТРАТОВ КИСЛОРОДОМ ВОЗДУХА В ВОДНОЙ СРЕДЕ
3.1. Катализаторы на основе азотсодержащих углеродных носителей для каталитического жидкофазного окисления фенола кислородом воздуха
3.1.1. Каталитические свойства и стабильность Ы-УНВ и йи/Ы-УНВ в жидкофазном АЭРОБНОМ ОКИСЛЕНИИ ФЕНОЛА
3.1.2. Исследование УНВ и Ки/УНВ физико-химическими методами

3.1.2.1. Исследование морфологии и текстурных характеристик углеродных материалов методом
просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения (ПЭМВР) и методом низкотемпературной адсорбции азота
3.1.2.2. Исследование проводимости углеродных материалов
3.1.2.3. Исследование свежих и использованых углеродных катализаторов методом РФЭС
3.1.3. Заключение по разделу
3.2. АЭРОБНОЕ ОКИСЛЕНИЕ ФЕНОЛА В ПРИСУТСТВИИ ПЕРОВСКИТОПОДОБНЫХ ОКСИДОВ ПЕРЕХОДНЫХ МЕТАЛЛОВ
3.2.1. Каталитические свойства и стабильность перовскитов в аэробном окислении фенола
3.2.2. Влияние температуры реакции на каталитическую активность катализатора ЬАСиОз В АЭРОБНОМ ОКИСЛЕНИИ ФЕНОЛА
3.2.3. МНОГОЦИКЛОВЫЕ ИСПЫТАНИЯ ЬлСиОз И ЬаРЕОз
3.2.4. Изучение бинарных перовсктитоподобных оксидных катализаторов, содержащих Ре и Си в различных соотношениях
3.2.5. Тест на вымывание активного компонента и гомогенное окисление в присутствии ионов Си2+
3.2.6. Исследование катализаторов методом РФА и низкотемпературной адсорбции азота

3.2.7. Исследование катализаторов ЬлРеОз и ЬлСиО. методом РФЭС
3.2.8. Заключение по разделу
ГЛАВА 4. ОКИСЛЕНИЕ ОРГАНИЧЕСКИХ СУБСТРАТОВ ПЕРОКСИДОМ ВОДОРОДА В ВОДНЫХ РАСТВОРАХ
4.1. Жидкофазное пероксидное окисление фенола в присутствии
ПЕРОВСКИТОПОДОБНЫХ оксидов переходных металлов
4.1.1. Каталитические свойства и стабильность перовскитов типа ЦаМОз (М = Си, Бе, Ми, Со, N1) в пероксидном окислении фенола
4.1.2. Влияние условий тестирования на кат алитическую активность катализаторов ЬаТеОз И ЬАСиОз В ПЕРОКСИДНОМ окислении фенола
4.1.3. Многоцикловые испытания ЬлСиОЗ и I .аРгОЗ
4.1.4. Тест на вымывание активного компонента и гомогенное окисление в присутствии ионов Ге3+
4.1.5. Исследование катализаторов методам РФА и низкотемпературной адсорбции азота

4.1.6. Исследование катализаторов методом РФЭС
4.1.7. Заключение по разделу
4.2. Цеолитные материалы в качестве катализаторов пероксидного окисления ОРГАНИЧЕСКИХ СУБСТРАТОВ В ВОДНЫХ РАСТВОРАХ
4.2.1. Каталитические свойства цеолитов в пероксидном окислении муравьиной кислоты

4.2.1.1. Цеолиты Н-75М-5
4.2.1.2. Каталитические свойства Ре-28М-5
4.2.1.3. Каталитические свойства Си-28М-5
4.2.1.4. Окисление муравьиной кислоты в присутствии силикатных катализаторов Си-ввТ
4.2.2. Каталитические свойства цеолитов в пероксидном окислении родамина 6Ж (ЯбО)

4.2.2.1. Цеолиты Н-28М-5
4.2.2.2. Каталитические свойства Ре-28М-5
4.2.2.3. Каталитические свойства Си-28М-5
4.2.3. Исследование электронного состояния каталитически активного металла в цеолитных катализаторах методами ЭСДО и ЭПР
4.2.4. Заключение по разделу
ВЫВОДЫ
ЛИТЕРАТУРА

Принятые сокращения
AOPs - передовые окислительные технологии
CWAO (catalytic wet air oxidation) - каталитическое жидкофазное окисление кислородом воздуха
CWPO (catalytic wet peroxide oxidation) - каталитическое жидкофазное окисление пероксидом водорода
N-УНВ- азотсодержащие углеродные нановолокна WAO (wet air oxidation) -жидкофазное окисление кислородом воздуха WPO (wet peroxide oxidation) -жидкофазное окисление пероксидом водорода Xs - конверсия субстрата
Хооу - конверсия общего органического углерода ВЭЖХ - высокоэффективная жидкостная хроматография КА- каталитическая активность (УКА = Wo/(CKaT))
ООУ - общий органический углерод
ПЭМ - просвечивающая электронная микроскопия
РФА - рентгенофазовый анализ
РФЭС - рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия ТПВ - температурно-программируемое восстановление УКА - удельная каталитическая активность (УКА = Wo/(CMe))
УМ - углеродный материал
УНВ - углеродные нановолокна
ХПК - химическое потребление кислорода
ЭПР - электронный парамагнитный резонанс
ЭСДО - электронная микроскопия диффузионного отражения

достичь полной деструкции фенола и значительного уменьшения количества общего органического углерода.
Влияние различных методов приготовления СиБе-28М-5 катализаторов на их каталитическую активность в реакции окисления органического красителя родамина 6Ж (1160) изучено в работе наших соавторов [131]. Активность и стабильность СиРе-/,8М-5 катализатора, приготовленного методом гидротермального синтеза, оказалась выше, чем образцов, приготовленных методом ионного обмена. В работах [131, 151] было показано, что активность медьсодержащих катализаторов СиРе-28М-5 в реакции окисления ЯбО пероксидом водорода выше, чем Бе-28М-5.
Таким образом, катализаторы на основе цеолитов достаточно интенсивно исследуются в процессах УРО модельных огранических соединений и сточных вод. В большинстве работ авторы проводят исследования, направленные на выяснение оптимальных условий процессов окисления таких как температура, концентрация Н2О2, pH водного раствора, время проведения реакции. Проводятся сравнения эффективности твердых катализаторов на основе цеолитов с эффективностью гомогенных систем, содержащих ионы железа и меди. Показано влияние на каталитическую активность и стабильность структуры метода синтеза цеолитного материала, метода введения активного компонента и структуры самих активных центров. Установлено, что из железосодержащих цеолитов наиболее активными и стабильными являются Бе-28М-5, содержащие железо в тетраэдрическом окружении в решетке цеолитной матрицы. Медьсодержащие цеолиты изучены не так подробно, поэтому необходимы исследования, направленные на увеличение каталитической активности, и, что более важно, стабильности, а также определение структуры активного центра.
1.3.2. Механизм пероксидного окисления
Последние три десятилетия ведутся исследования механизмов каталитических реакций окисления органических субстратов пероксидом водорода, направленные, в частности, на выяснение роли в этих реакциях соединений переходных металлов как катализаторов. Пероксид водорода - идеальный в экологическом отношении окислитель, который при восстановлении в присутствии солей переходных металлов, в особенности железа, генерирует высоко реакционноспособные супероксидные и гидроксильные радикалы. Быстрое превращение этих частиц в ходе различных реакций, сложность их идентификации, разнонаправленное влияние параметров проведения процессов УРО (природы растворителя, температуры, концентраций компонентов, pH и т.д.) создают значительные трудности в изучении механизмов каталитических процессов с их участием.

Рекомендуемые диссертации данного раздела

Время генерации: 1.768, запросов: 962