Квантово-химическое моделирование взаимодействий кластеров и тонких пленок серебра с поверхностью альфа-кварца

• Автор: Вакула, Никита Игоревич
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2013
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 126 с. : ил.

Оглавление
Введение
I. Металлические пленки
1.1. Методы получения тонких пленок
1.1.1. Метод парового осаждения
1.1.1.1. Химическое паровое осаждение
1.1.1.2. Физическое паровое осаждение
1.1.2. Метод распыления
1.1.2.1. Метод магнетронного распыления
1.1.2.2. Метод реакционного распыления
1.2. Методы модификации тонких металлических пленок
1.3. Модели образования тонких пленок
II. Теоретические методы
II. 1. Теория функционала плотности
II. 1.1. Уравнения Кона-Шэма
11.1.2. Обменно-корреляционный функционал
II. 1.2.1. Локальная аппроксимация плотности
II. 1.2.2. Обобщенная градиентная аппроксимация
П.1.2.3. Гибридные функционалы
П.2. Функционал Харриса
11.3. Теорема Гельмана-Фейнмана
П.4. Выбор базисного набора
11.4.1. Базисные наборы, центрированные на атомах
11.4.2. Плоские волны
П.5. Псевдопотенциалы
11.5.1. GTH псевдопотенциалы
11.5.2. Ультрамягкие псевдопотенциалы
II.6. Расчет физических свойств в периодических системах
II.6.1. Специальные £-точки

II.6.2. Интерполяционные методы
П.7. Гибридная схема гауссовых функций и плоских волн (GPW)
11.8. Плотность состояний
11.9. Внешнее электрическое поле
11.10. Расчет пути минимальной энергии
III. Методика расчетов
III. 1. Расчеты с использованием программного пакета СР2К
III. 1.1. Периодическая модель
III. 1.2. Кластерная модель
III. 1.3. Расчет профиля диффузии
111.2. Расчеты с использованием программного пакета Firefly
111.3. Расчеты с использованием программного пакета Quantum Espresso
Результаты и их обсуждение
Постановка вычислительных задач
IV. Адсорбция кластеров серебра на a-Si02 (001)
IV. 1. Моделирование объемной фазы a-кварца
IV.2. Моделирование поверхности a-кварца
IV.3. Результаты расчета адсорбции кластеров серебра на идеальной поверхности a-Si02 (001)
IV.4. Влияние дефектной поверхности на адсорбцию кластеров серебра
V. Диффузия атома серебра и его катиона через поверхность a-Si02 (001): сравнение идеальной и дефектной поверхностей
V.l. Моделирование адсорбции атома серебра и его катиона на идеальной и дефектной поверхности a-Si02 (001)
V.2. Барьеры диффузии
VI. Влияние электрического поля на Ag/a-Si
VII. Моделирование границы раздела фаз Ag(lll)/a-SiO2(001)
Результаты и выводы
Список литературы
небольшим системам. Для больших молекулярных систем учет корреляции электронов в рамках неэмпирических методов по-прежнему является лимитирующим по времени этапом расчета.
В последние годы для квантово-механических расчетов многоатомных молекул и конденсированного вещества наиболее распространенными и даже стандартными стали приближения, основанные на теории функционала плотности.
П.1. Теория функционала плотности
Методы теории функционала плотности стали широко используемыми методами в расчетах твердых тел, благодаря высокой вычислительной эффективности и высокой точности результатов для молекул, кристаллов, поверхностей и их взаимодействий.
В основе теории функционала плотности, созданной Хоэнбергом и Коном, лежат две теоремы [53].
Теорема 1: Для любой системы взаимодействующих электронов во внешнем потенциале Кех1(г), создаваемым ядрами, данный потенциал однозначно определен с точностью до константы как функция электронной плотности основного состояния п0(г). Таким образом, все свойства системы полностью определяются электронной плотностью основного состояния.
Доказательство. Предположим, что существует два потенциала атомных ядер УехС(г) и У^хС(г), разница которых не является константой. Поскольку гамильтонианы различаются для систем с разными ядерными потенциалами, то существуют две различные волновые функции 4*0 и 4*0, соответствующие двум энергиям основного состояния, но которые определяют одну и ту же электронную плотность 71 о (г), соответствующую основному состоянию. По определению