Квантовый контроль внутримолекулярной динамики и селективной диссоциации фемтосекундными лазерными импульсами

• Автор: Зотов, Юрий Александрович
• Шифр специальности: 01.04.17
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2004
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 91 с. : ил.

1 Введение
2 Динамика волновых пакетов
2.1 Долговременная эволюция пакетов стационарных состояний в квантовых системах
2.2 Общие свойства динамики волновых пакетов в многоатомных молекулах
• 2.3 Временная локализация гауссовского волнового пакета
вблизи потенциального барьера
3 Управление диссоциацией и разделение изотопов двухатомных молекул
3.1 Многопараметрический фазовый модулятор
3.2 Электронные термы молекулы 1г
* 3.3 Возбуждение молекулы двумя фемтосекундными лазерными импульсами
3.4 Разделение изотопов
4 Управление динамикой волновых пакетов в трёхатомных молекулах, разделение изотопов

4.1 Модель трёхатомной молекулы на основе модели Хеннона-Хейлеса
4.2 Модель трёхатомной молекулы с взаимодействующими электронными состояниями
Основные результаты и выводы
Благодарности

Литература

Глава
Появление лазерной техники с возможностью генерировать ультракороткие (с длительностью вплоть до нескольких фемтосекунд) когерентные световые импульсы [1, 2] стимулировало значительный прогресс в химии — рождение нового направления: фемтохимии. Одной из самых амбициозных задач новой области химии является задача управления динамикой химического превращения.
С развитием фемтосекундной лазерной спектроскопии стало возможным в ходе экспериментов с импульсным лазерным возбуждением атомов и молекул наблюдать эффекты, относящиеся к области, пограничной между квантовой и классической физикой [3]. Появилась практическая возможность создания локализованных волновых пакетов, движущихся согласно квазиклассическим законам и описывающих почти классические колебания ядер в молекулах. По существу впервые с момента создания квантовой механики атомных частиц принцип соответствия и границы его применимости стали предметом непосредственного экспериментального исследования [4].
Методы фемтосекундной спектроскопии дают возможность вмешательства в динамические процессы передачи возбуждения, тушепереходах между разным количеством уровней для молекул с разным изотопным составом. Тогда, изменив параметры этих ячеек, можно повлиять на разное количество колебательных состояний, составляющих волновой пакет, для молекул с разным изотопным составом. Ясно, что в этом случае и полные волновые пакеты будут отличаться. Такая фазовая модуляция представлена на рисунке 3.6.
Применив фазовую модуляцию, изображённую на рисунке 3.6, удалось достичь доли молекул 12711291 среди всех продиссоциировавших молекул в 80% при задержке между импульсами сравнимой с периодом колебаний волнового пакета в состоянии В. На рисунке 3.7 представлен процесс разделения изотопов, основанный на данном принципе. Отличительной особенностью данного метода является избирательность по изотопу, хорошо заметная при анализе рисунков 3.5(Ь) и 3.7(Ь). Нетрудно заметить, что во втором случае график несимметричен относительно значения 0.5. Это означает, что специально подобранная фазовая модуляция лазерного импульса влияет в основном на молекулы определённого изотопного состава и именно из-за этого достигается значительное повышение доли определённого изотопа в продуктах диссоциации. При задержках между импульсами, превышающих 11 пс график 3.7(Ь) становится симметричным, что свидетельствует об усилении влияния на разделение изотопов разности фаз между волновыми пакетами в состоянии В.